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HCF(~X^1A′)+SO2反应的动力学研究 预览 被引量:1
1
作者 杨学良 徐刚 +1 位作者 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第1期 47-53,共7页
用激光光解-激光诱导荧光方法研究了室温下(T=293K)NCF(~X^1A′)自由基与SO2分子的反应动力学.实验中HCF(~X^1A′)自由基是由213nm激光光解HCFBr2产生的,用激光诱导荧光(LIF)检测HCF(~X^1A′)自由基的相对浓度随着反应时间... 用激光光解-激光诱导荧光方法研究了室温下(T=293K)NCF(~X^1A′)自由基与SO2分子的反应动力学.实验中HCF(~X^1A′)自由基是由213nm激光光解HCFBr2产生的,用激光诱导荧光(LIF)检测HCF(~X^1A′)自由基的相对浓度随着反应时间的变化,得到此反应的二级反应速率常数为:k=(1.81±0.15)×10^-12cm^3·molecule^-1·s^-1,体系总压为1862Pa.高精度理论计算表明,HCF(~X^1A′)和SO2分子反应的机理是典型的加成-消除反应.我们运用RRKM-TST理论计算了此二级反应速率常数的温度效应和压力效应,计算结果和室温下测定的二级反应速率常数符合得较好. 展开更多
关键词 HCF(~X^1A′)自由基 激光光解-激光诱导荧光 反应速率常数 压力效应 温度效应
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CH3+NO的反应机理和动力学研究 预览 被引量:2
2
作者 杨学良 汪海玲 +2 位作者 赵东锋 《化学物理学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第4期 479-486,共8页
在G2(B3LYP/MP2/CC)理论水平上研究了CH3自由基与一氧化氮分子(NO)的反应.计算了反应体系最低势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量,全面研究了此反应的反应机理及各个可能的反应通道;利用多通道TST-RRKM理论计算了300~2500K的总... 在G2(B3LYP/MP2/CC)理论水平上研究了CH3自由基与一氧化氮分子(NO)的反应.计算了反应体系最低势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量,全面研究了此反应的反应机理及各个可能的反应通道;利用多通道TST-RRKM理论计算了300~2500K的总包反应速率常数的温度效应、压力效应和各反应通道的分支比.详细讨论了活化分子碰撞失活对反应速率的贡献,计算结果和实验数据符合得较好. 展开更多
关键词 甲基自由基 相对碰撞效率因子 TST—RRKM理论 压力效应
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氩原子共振增强多光子电离谱——奇对称性里德堡态 预览 被引量:3
3
作者 郑贤锋 王婷婷 +2 位作者 裴林森 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期 605-612,共8页
利用脉冲放电产生氩原子亚稳态4s2[3/2]°2和4s′2[1/2]°0,在610~670nm波长范围内,利用共振增强多光子电离和飞行时间质谱技术得到氩原子(2+1)REMPI谱.光谱分析表明所有谱线来源于氩原子4s2[3/2]2和4s′2[1/2]°0两个亚... 利用脉冲放电产生氩原子亚稳态4s2[3/2]°2和4s′2[1/2]°0,在610~670nm波长范围内,利用共振增强多光子电离和飞行时间质谱技术得到氩原子(2+1)REMPI谱.光谱分析表明所有谱线来源于氩原子4s2[3/2]2和4s′2[1/2]°0两个亚稳态向16个奇对称性里德堡态双光子跃迁,并标识所有谱线.同时首次在实验上观察到一个长序列的3p54s′2[1/2]°0→3p5nd2[1/2]°1(n=8~31)双光子跃迁.在实验技术上,提供了一种研究惰性气体原予以及其它原子高里德堡态和自电离态的新方法. 展开更多
关键词 氩原子 共振增强多光子电离 里德堡态
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C2(a^3Пu)+NO的反应机理研究 预览 被引量:1
4
作者 张朝霞 徐刚 +2 位作者 裴林森 《化学物理学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第3期 326-332,共7页
在G2(CC,MP2)理论水平上研究了C2(a^3Пu)自由基与NO分子的反应.计算了反应体系最低二重态势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量,揭示了此反应存在两种反应机理:由NO中的O原子进攻C2自由基形成CCON中间体的CCON机理和NO中的N进... 在G2(CC,MP2)理论水平上研究了C2(a^3Пu)自由基与NO分子的反应.计算了反应体系最低二重态势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量,揭示了此反应存在两种反应机理:由NO中的O原子进攻C2自由基形成CCON中间体的CCON机理和NO中的N进攻C2自由基形成CCNO中间体的CCNO机理,分析了对应与这两种反应机理的五个可能的反应通道,得出了由NO中的N原子进攻^3C2自由基,生成中间体CCNO自由基,最终得到产物CN+CO的通道是最有利的通道. 展开更多
关键词 C2自由基 G2(CC MP2) 反应机理
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NCO自由基与SO2、CS2反应的速率常数 预览
5
作者 张智强 胡长进 +2 位作者 裴林森 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第5期 535-539,共5页
利用波长为266 nm的激光光解CHBr3产生CH自由基,其与NO反应作为NCO自由基的来源.在298K,总压2660 Pa的条件下,采用激光诱导荧光的方法,研究了NCO自由基与SO2、CS2的反应.得到了NCO自由基与SO2、CS2双分子反应速率常数分别为(1.8±0.... 利用波长为266 nm的激光光解CHBr3产生CH自由基,其与NO反应作为NCO自由基的来源.在298K,总压2660 Pa的条件下,采用激光诱导荧光的方法,研究了NCO自由基与SO2、CS2的反应.得到了NCO自由基与SO2、CS2双分子反应速率常数分别为(1.8±0.3)×10-11和(3.1±0.4)×10-12cm3·molecule 1·s-1.对这两个反应在B3LYP/6-31+G(d)的水平上进行理论研究的结果表明,NCO自由基与SO2、CS2的反应是加成反应,其机理是NCO自由基中的N原子攻击反应物的中心原子,得到加成产物. 展开更多
关键词 NCO自由基 SO2 CS2 速率常数常数 激光光解-激光诱导荧光技术 LP-LIF
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C2(a^3Пu)自由基与NO,N2O,O2,H2和NH3反应的动力学研究 被引量:1
6
作者 黄存顺 李宗孝 +4 位作者 赵东锋 辛瑶 裴林森 《科学通报》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期120-124,共5页
研究了C2(a^3Пu)自由基与NO,N2O.O2,H2.NH3等分子的反应动力学.C2(a^3Пu)自由基是由266nm光解C2Cl4产生的,用激光诱导荧光(LIF)检测C2(a^3Пu)自由基的相对浓度随着反应时间的变化,得到C2(a^3Пu)自由基与N2O,NH3的双分子速... 研究了C2(a^3Пu)自由基与NO,N2O.O2,H2.NH3等分子的反应动力学.C2(a^3Пu)自由基是由266nm光解C2Cl4产生的,用激光诱导荧光(LIF)检测C2(a^3Пu)自由基的相对浓度随着反应时间的变化,得到C2(a^3Пu)自由基与N2O,NH3的双分子速率常数:kN2o=(1.63±0.20)×10^-13cm^3·mol^-1·s^-1·kNH3=(5.92±1.00)×10^-14cm^3·mol^-1·s^-1·C2(a^3Пu)自由基与NO,O2,H2等分子反应的消耗速率常数:kNO=(5.46±0.10)×10^-11cm^3·mol^-1·s^-1,kO2=(1.58±0.16)×10^-11cm^3·mol^-1·s^-1,kH2<1.0×10^-14cm^3.mol^-1·s^-1.对反应分析及理论计算的结果表明:C2(a^3Пu)自由基与NH3和H2反应主要是抽氢过程.且反应的入口通道都存在一个能垒。 展开更多
关键词 C2自由基 反应速率常数 激光诱导荧光 反应动力学 一氧化氮 一氧化二氮 氧气 氢气 氨气
C2H3+NO2反应速率常数的研究 预览 被引量:7
7
作者 黄存顺 朱志强 +2 位作者 冉琴 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第1期 51-54,共4页
利用激光光解C2H3Br产生C2H3自由基,在气相298 K,总压2.66×103 Pa的条件下,研究C2H3与NO2的反应,用激光光解-激光诱导荧光(LP-LIF)检测中间产物OH自由基的相对浓度随着反应时间的变化关系,报导了双分子反应C2H3+NO2的速率常数kC2H3... 利用激光光解C2H3Br产生C2H3自由基,在气相298 K,总压2.66×103 Pa的条件下,研究C2H3与NO2的反应,用激光光解-激光诱导荧光(LP-LIF)检测中间产物OH自由基的相对浓度随着反应时间的变化关系,报导了双分子反应C2H3+NO2的速率常数kC2H3+NO2=(1.8±0.05)×l0-11cm3@molec.-1@s-1,同时也得到OH+NO2反应的速率常数kOH+NO2=(2.1±0.15)×10-12cm3@molec.-1@s-1. 展开更多
关键词 NO2 C2H3 激光诱导荧光 反应速率常数 碳氢自由基 二氧化碳 反应动力学
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烷烃类分子对NC0(A^2∑^+)自由基的猝灭 预览
8
作者 胡长进 黄存顺 +2 位作者 朱志强 《化学物理学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第2期 84-88,共5页
采用激光光解—激光诱导荧光(LP—LIF)的方法,用266nm激光光解CHBr3分子产生CH自由基,再与N2O继续反应作为NCO自由基的产生源,用438.6nm激光将电子基态X^2∏i(00^10)的NCO激励到激发态A^2∑^+(00^00)上,通过检测激发态NCO时间分辨... 采用激光光解—激光诱导荧光(LP—LIF)的方法,用266nm激光光解CHBr3分子产生CH自由基,再与N2O继续反应作为NCO自由基的产生源,用438.6nm激光将电子基态X^2∏i(00^10)的NCO激励到激发态A^2∑^+(00^00)上,通过检测激发态NCO时间分辨荧光信号,测得室温(298K)下NCO(A^2∑^+)被烷烃类分子猝灭的实验结果,获得了A^2∑^+(00^00)态猝灭速率常数.实验发现,随着烷烃分子中C—H键数增加,其猝灭截面也近线性增加,但随着分子体积增大,这种增加趋缓. 展开更多
关键词 NCO自由基 烷烃分子 猝灭动力学 激光光解-激光诱导荧光 碳氢自由基 三溴甲烷
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CCl2自由基与H2O分子反应动力学研究 预览 被引量:3
9
作者 刘云珍 胡长进 +2 位作者 裴林森 马兴孝 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第6期 481-486,共6页
用 213 nm激光光解 CCl4产生 CCl2自由基,用 LP-LIF技术测定了室温下基态 CCl2自由基与 H2O分子的反应速率常数为 (5.45± 0.95)× 10- 14 cm3@ molecule- 1@ s- 1.在 G2MP2理论水平上计算了 CCl2+ H2O反应的最低单重态势能面,... 用 213 nm激光光解 CCl4产生 CCl2自由基,用 LP-LIF技术测定了室温下基态 CCl2自由基与 H2O分子的反应速率常数为 (5.45± 0.95)× 10- 14 cm3@ molecule- 1@ s- 1.在 G2MP2理论水平上计算了 CCl2+ H2O反应的最低单重态势能面,揭示了插入与加成消除两种反应机理,得到了三个可能的产物通道 :HCl+ HClCO、 HCl+ trans-ClCOH以及 HCl+ cis-ClCOH.并用 RRKM-TST和传统过渡态理论计算了这三个通道的分支比及其温度效应.结果说明在低温下( 273 K),插入机理的产物通道的分支比远大于加成消除机理的产物通道, HCl+ HClCO是主要产物,分支比为 77.4%,其次是 HCl+ cis-ClCOH,分支比为 22.6%.而在高温下( 3000 K),加成消除机理的反应通道大于插入机理, HCl+ trans-ClCOH分支比为 82.3%. 展开更多
关键词 CCL2自由基 H2O分子 反应动力学 速率常数 Ab-initio理论计算 反应机理 插入反应
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Laser spectroscopy of jet-cooled CuF in visible region
10
作者 张霄鹏 郭静茹 +3 位作者 王婷婷 裴林森 《中国物理B:英文版》 SCIE EI CAS CSCD 2003年第8期851-855,共5页
The laser-induced fluorescence excitation spectra of jet-cooled CuF have been recorded in the range of 19000-21470cm^-1, in which the CuF radicals were produced by the reaction of SF6 with copper atoms from a dc disch... The laser-induced fluorescence excitation spectra of jet-cooled CuF have been recorded in the range of 19000-21470cm^-1, in which the CuF radicals were produced by the reaction of SF6 with copper atoms from a dc discharge-sputtering source under supersonic jet conditions. Eight observed vibronie transition bands have been assigned as the transition from the ground state X(^1∑^+) to B(^1∑^+), C(^1п) and an unreported upper state. The rotational structure of all observed bands has been analysed at the estimated rotational temperature 80K. We determined the newly observedb and to be the (^1п, v- 1)-X(^1∑+v-0) transition according to the character of the rotational structure and the isotopic shift analysis. In addition, the lifetimes of the states involved in these bands were measured. 展开更多
关键词 CuF 氟化铜 激光光谱 可见光谱 荧光 二原子分子系统
超声射流CCl2自由基激光诱导荧光激发谱 预览
11
作者 高义德 胡长进 +2 位作者 冉琴 《化学物理学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第1期 5-10,共6页
用CCl4/Ar混合气体脉冲直流高压放电产生CCl2自由基,在超声射流冷却下获得了CCl2 1B1- 1A1 440~580 nm 的K-结构分辨的激光诱导荧光激发谱.通过K-结构分辨谱的分析,对722条转动子谱带进行了归属,得到了激发态CCl2 1B1的两个全对称振动... 用CCl4/Ar混合气体脉冲直流高压放电产生CCl2自由基,在超声射流冷却下获得了CCl2 1B1- 1A1 440~580 nm 的K-结构分辨的激光诱导荧光激发谱.通过K-结构分辨谱的分析,对722条转动子谱带进行了归属,得到了激发态CCl2 1B1的两个全对称振动模式的振动频率、非谐性常数和转动常数差值,即激发态的振动频率ω1=631.20 cm-1, ω2=302.00 cm-1, A′-B′=3.476 cm-1. 展开更多
关键词 CCL2自由基 超声射流冷却 激光诱导荧光激发谱 K-结构分辨谱 卡宾 振动频率
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CCl2(A^1B1)自由基不同振动态的猝灭动力学 预览
12
作者 高义德 冉琴 +1 位作者 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第2期 256-260,共5页
对CCl4/Ar混合气体直流脉冲放电产生CCl2自由基,再分别用波长为550.56 nm,541.52 nm,532.25nm,524.31 nm,523.82 nm和523.27nm的激光将电子基态CCl2激励到激发态A1B1的(0,3,O),(O,4,0),(1,3,0),(0,6,0),(1,4,O),(2,2,O)振动态,激发态CCl... 对CCl4/Ar混合气体直流脉冲放电产生CCl2自由基,再分别用波长为550.56 nm,541.52 nm,532.25nm,524.31 nm,523.82 nm和523.27nm的激光将电子基态CCl2激励到激发态A1B1的(0,3,O),(O,4,0),(1,3,0),(0,6,0),(1,4,O),(2,2,O)振动态,激发态CCl2(A1B1)的不同振动态的时间分辨荧光信号显示该信号呈双指数衰减.测得室温下CCl2(A1B1)不同振动态被NH3,H2O,CH2Br2,NH(CH3)2,NH(C2H5)2,N(C2H5)3,n-C6H14等分子猝灭的实验结果,用三能级模型分析处理实验数据,获得态分辨速率常数kA和ka值,并对实验结果进行了讨论. 展开更多
关键词 动力学 猝灭速率常数 三能级模型 四氯化碳 CCL2自由基 卡宾 脉冲放电
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CH(X^2п)+N2O的反应机理研究 预览 被引量:1
13
作者 刘云珍 胡长进 +2 位作者 黄存顺 《化学物理学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期 255-262,共8页
在G2(B3LYP/MP2/CC)理论水平上研究了CH(X2∏)自由基与氧化二氮(NNO)分子的反应.计算了反应体系的最低二重态势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量,揭示了此反应存在两种机理和六个通道其中HC和NNO复合,生成中间体HC(N)NO,解离得... 在G2(B3LYP/MP2/CC)理论水平上研究了CH(X2∏)自由基与氧化二氮(NNO)分子的反应.计算了反应体系的最低二重态势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量,揭示了此反应存在两种机理和六个通道其中HC和NNO复合,生成中间体HC(N)NO,解离得到产物HCN+NO,这是最主要的通道之一;HC插入NO键,克服38.9 KJ/mol的势垒,产生富能的中间体HC(O)NN,预测了五个反应通道,其中主要反应通道为:NN+HCO. 展开更多
关键词 CH自由基 N2O 过度态 密度泛函理论 碳氢自由基 氧化二氮 反应通道 反应机理
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CCl2(A^1B1)被O2及取代甲烷类分子猝灭的动力学研究 预览 被引量:2
14
作者 高义德 胡长进 +2 位作者 戴静华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第5期 906-909,共4页
对CCl4/Ar混合气体放电产生CCl2自由基, 再用541.52 nm激光将电子基态CCl2激发到激发态A1B1(0,4,0)振动态的k=0能级上, 通过检测激发态CCl2时间分辨荧光信号, 测得室温下CCl2(A1B1)被O2, CF4, CF2Cl2, CH3NO2, CH2Br2等分子猝灭的实验结... 对CCl4/Ar混合气体放电产生CCl2自由基, 再用541.52 nm激光将电子基态CCl2激发到激发态A1B1(0,4,0)振动态的k=0能级上, 通过检测激发态CCl2时间分辨荧光信号, 测得室温下CCl2(A1B1)被O2, CF4, CF2Cl2, CH3NO2, CH2Br2等分子猝灭的实验结果. 用改进的三能级模型分析处理实验数据, 获得态分辨速率常数KA和Ka值, 并对实验结果进行了讨论. 展开更多
关键词 动力学 猝灭速率常数 取代甲烷分子 氧分子 CCL2自由基 二氯卡宾
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不同振动态的CCl2(A^1B1)被醇和酮猝灭的动力学 预览 被引量:2
15
作者 高义德 +1 位作者 杨学良 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第7期 1339-1342,共4页
对CCl4/Ar进行混合气体直流脉冲放电产生CCl2自由基, 再分别用550.56, 541.52, 532.25, 524.31, 523.82和523.27 nm激光将电子基态CCl2激励到激发态A1B1的(0,3,0), (0,4,0), (1,3,0), (0,6,0), (1,4,0)和(2,2,0)振动态, 通过检测激发态A... 对CCl4/Ar进行混合气体直流脉冲放电产生CCl2自由基, 再分别用550.56, 541.52, 532.25, 524.31, 523.82和523.27 nm激光将电子基态CCl2激励到激发态A1B1的(0,3,0), (0,4,0), (1,3,0), (0,6,0), (1,4,0)和(2,2,0)振动态, 通过检测激发态A1B1 CCl2的不同振动态的时间分辨荧光信号(呈双指数衰减), 测得室温下A1B1 CCl2的不同振动态被醇类和酮类分子猝灭的实验结果, 用三能级模型分析处理实验数据, 获得态分辨速率常数kA和ka值. 结果表明, 其速率常数与振动态的关系并不明显. 展开更多
关键词 振动态 动力学 猝灭速率常数 三能级模型 CCL2自由基 化学反应 二氯卡宾
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RRKM理论研究N(^4S)+CH2X(X=F,Cl)的反应通道 预览
16
作者 李江 周晓国 +3 位作者 裴林森 俞书勤 马兴孝 《化学物理学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第3期 224-228,共5页
采用RRKM理论和疏松过渡态模型计算了N(4S)+CH2X(X=F,Cl)反应的微正则速率常数和通道分支比.计算结果表明,在较低的内能下(E=280.29 kJ/mol), N(4S)+CH2F的主要产物为NCHF+H,占总产物的59.2%,次要产物为H2CN+F,占37.4%.而N(4S)+CH2Cl反... 采用RRKM理论和疏松过渡态模型计算了N(4S)+CH2X(X=F,Cl)反应的微正则速率常数和通道分支比.计算结果表明,在较低的内能下(E=280.29 kJ/mol), N(4S)+CH2F的主要产物为NCHF+H,占总产物的59.2%,次要产物为H2CN+F,占37.4%.而N(4S)+CH2Cl反应在E=267.78 kJ/mol时,主要产物是H2CN+Cl,占90.3%, NCHCl+H只占9.0%.在内能较高的时候(取E=500.00 kJ/mol), N(4S)+CH2F的主要通道并未变化,而N(4S)+CH2Cl的主要通道变为NCHCl+H,比例为51.5%, H2CN+Cl的比例降到40.4%. 展开更多
关键词 RRKM理论 氮原子 卤代甲基 微正则速率常数 反应机理
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CCl2(A^1B1,a^3B1)自由基被烷烃类分子猝灭动力学 预览 被引量:2
17
作者 高义德 胡长进 +2 位作者 金瑾 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第6期 516-520,共5页
用放电 -LIF实验装置 ,对 CCl4/Ar混合气体放电产生 CCl2自由基 ,再用 541.52 nm激光将电子基态 CCl2激励到激发态 A 1B1(0,4,0)振动能级上 ,通过检测激发态 CCl2时间分辨荧光信号 ,测得室温下 CCl2(A 1B1)被烷烃类分子猝灭的实验结果 ... 用放电 -LIF实验装置 ,对 CCl4/Ar混合气体放电产生 CCl2自由基 ,再用 541.52 nm激光将电子基态 CCl2激励到激发态 A 1B1(0,4,0)振动能级上 ,通过检测激发态 CCl2时间分辨荧光信号 ,测得室温下 CCl2(A 1B1)被烷烃类分子猝灭的实验结果 ,用我们提出的三能级模型分析处理实验数据 ,获得 CCl2(A 1B1)态和 CCl2(a 3B1)态的碰撞猝灭速率常数 kA和 ka值 . 展开更多
关键词 二氯卡宾 烷烃分子 动力学 猝灭速率常数 三能级模型 CCI2自由基
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脉冲直流放电—LIF法CCl2(A^1B1和a^3B1)自由基被醇类分子猝灭动力学研究 预览 被引量:2
18
作者 高义德 +2 位作者 裴林森 赵欣 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期 360-365,共6页
CCl4/Ar混合气体进行脉冲高压直流放电产生CCl2自由基,再用YAG泵浦的染料激光输出的541.52 nm激光将电子基态CCl2激励到电子激发态A1B1(0,4,0)模的pR1能级上,通过检测激发态CCl2自由基的时间分辨荧光信号,测得了室温下(293 K)激发... CCl4/Ar混合气体进行脉冲高压直流放电产生CCl2自由基,再用YAG泵浦的染料激光输出的541.52 nm激光将电子基态CCl2激励到电子激发态A1B1(0,4,0)模的pR1能级上,通过检测激发态CCl2自由基的时间分辨荧光信号,测得了室温下(293 K)激发态CCl2自由基被醇类分子猝灭的动力学结果,根据我们提出的三能级模型来分析处理这些实验数据,首次获得了激发态CCl2自由基被醇类分子猝灭的态分辨的速率常数kq1,kq2和kq3的值.并对这些数据与猝灭剂的结构关系进行了分析讨论. 展开更多
关键词 醇类分子 猝灭速率常数 脉冲直流放电-LIF法 二氯化碳自由基 猝灭动力学
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电子激发态CCl2自由基被H2O猝灭的研究 预览
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作者 高义德 刘云珍 +1 位作者 《安徽师范大学学报:自然科学版》 CAS 2001年第2期 103-109,共7页
对CCl4/Ar混合气体直流脉冲放电产生CCl2自由基,再用541.52 nm激光将电子基态CCl2激励到激发态A1B1(0,4,0)振动态的K=0能级上,通过检测激发态CCl2时间分辨荧光信号,测得室温下CCl2(A1B1和a3B1)被H2O分子猝灭的实验结果,用三能级模型分... 对CCl4/Ar混合气体直流脉冲放电产生CCl2自由基,再用541.52 nm激光将电子基态CCl2激励到激发态A1B1(0,4,0)振动态的K=0能级上,通过检测激发态CCl2时间分辨荧光信号,测得室温下CCl2(A1B1和a3B1)被H2O分子猝灭的实验结果,用三能级模型分析处理实验数据,获得态分辨速率常数KA和Ka值.利用UMP2(Full)/6-31G(d,p)方法计算了该反应的势能面,揭示了反应的插入和加成-消除机理. 展开更多
关键词 势能面 猝灭速率常数 H2O 三能级模型 反应机理 CCL2自由基
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CCl2(A^1B1)被甲烷及氯代甲烷猝灭动力学 预览 被引量:3
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作者 高义德 +3 位作者 裴林森 马华强 马兴孝 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期 1006-1009,共4页
用放电-LIF实验装置, 对CCl4/Ar混合气体放电产生*CCl2, 再用541.52 nm激光将电子基态*CCl2激发到激发态A1B1(0,4,0)模pR1能级上, 检测激发态*CCl2时间分辨荧光信号, 测得室温下*CCl2(A1B1)被甲烷及氯代甲烷分子猝灭的实验结果, 用三能... 用放电-LIF实验装置, 对CCl4/Ar混合气体放电产生*CCl2, 再用541.52 nm激光将电子基态*CCl2激发到激发态A1B1(0,4,0)模pR1能级上, 检测激发态*CCl2时间分辨荧光信号, 测得室温下*CCl2(A1B1)被甲烷及氯代甲烷分子猝灭的实验结果, 用三能级模型分析处理实验数据获得态分辨速率常数kq1, kq2和kq3值和*CCl2(A1B1→X1A1)及(a3B1→X1A1)自发辐射寿命分别为(0.83±0.03) μs和(3.12±0.25) μs. 展开更多
关键词 二氯卡宾 化学反应动力学 甲烷 氯代甲烷分子 猝灭速率常数 荧光寿命 三能级模型
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