期刊文献+
共找到387篇文章
< 1 2 20 >
每页显示 20 50 100
纳米零价铜活化分子氧降解水中恩诺沙星
1
作者 倪永炯 程永清 +4 位作者 徐梦苑 邱春根 马晓雁 李军 邓靖 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期293-299,共7页
采用纳米零价铜(nanoscale zero-valent copper,nZVC)活化分子氧对水中恩诺沙星(enrofloxacin,ENR)的去除进行了系统研究.通过表征可以发现,纳米铜粉比表面积高于微米级铜粉,无孔隙结构,表面粗糙且容易团聚.纳米级ZVC活化分子氧的性能... 采用纳米零价铜(nanoscale zero-valent copper,nZVC)活化分子氧对水中恩诺沙星(enrofloxacin,ENR)的去除进行了系统研究.通过表征可以发现,纳米铜粉比表面积高于微米级铜粉,无孔隙结构,表面粗糙且容易团聚.纳米级ZVC活化分子氧的性能明显优于微米级ZVC,这主要归因于其较大的比表面积,更容易被腐蚀.通过探究活化机制可以发现,活化分子氧产生的H2O2和表面腐蚀产生的Cu+构成了新型类Fenton体系,持续释放的羟基自由基是造成水中ENR高效去除的主导活性物种;同时,反应过程中产生的超氧自由基能够促进Cu2+还原成Cu+,从而加速ENR的去除过程.反应条件对nZVC活化分子氧降解ENR有一定的影响,较高的nZVC投加量、较低ENR浓度、较高的反应温度以及强酸性条件均有利于ENR的去除. 展开更多
关键词 纳米零价铜(nZVC) 分子 降解 羟基自由基 恩诺沙星(ENR)
还原态蒙脱石有氧条件产生羟自由基降解有机污染物
2
作者 袁松虎 姚炜钰 +1 位作者 张鹏 刘细祥 《矿物岩石地球化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期485-489,共5页
近期见有含二价铁矿物可活化分子氧产生羟自由基而氧化污染物的报道。本文选用土壤/沉积物中的常见组分蒙脱石(含铁约2%),研究了还原态蒙脱石在不同条件下活化分子氧降解苯酚的效果。结果表明,20g/L还原态蒙脱石(还原程度为30%)在pH=6... 近期见有含二价铁矿物可活化分子氧产生羟自由基而氧化污染物的报道。本文选用土壤/沉积物中的常见组分蒙脱石(含铁约2%),研究了还原态蒙脱石在不同条件下活化分子氧降解苯酚的效果。结果表明,20g/L还原态蒙脱石(还原程度为30%)在pH=6和有氧条件下,可通过产生羟自由基使11μM苯酚的降解率在6h内持续增加至59.1%。苯酚降解率对应的最佳pH为5,当pH>6时降解率则随着p H的升高而急剧降低;苯酚降解效果还随还原态蒙脱石剂量(0~40g/L)增加而提高;苯酚初始浓度为11μM降解率最高,增加或者降低初始浓度均使降解率降低。还原态蒙脱石铁含量低,活化分子氧时其八面体边缘配位和结构内部二价铁共同起作用,而受八面体层Al、Mg等惰性组分阻碍,其结构二价铁难以向边缘位置传递电子,这与前期报道的还原态绿脱石(含铁约20%)不同。 展开更多
关键词 蒙脱石 二价铁 分子 羟自由基 有机污染物
PMMA-PTMA的合成及其催化分子氧氧化苯甲醇
3
作者 崔笑菲 杜慧丽 刘少杰 《现代化工》 CSCD 北大核心 2018年第1期80-83,共4页
通过电子转移活化再生催化剂原子转移自由基聚合法(ARGET ATRP)依次聚合单体甲基丙烯酸甲酯(MMA)和甲基丙烯酸-2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基酯(TMPM),制得嵌段共聚物PMMA-PTMPM,再用3-氯过氧苯甲酸(mCPBA)将TMPM中的哌啶基氧化为2,2... 通过电子转移活化再生催化剂原子转移自由基聚合法(ARGET ATRP)依次聚合单体甲基丙烯酸甲酯(MMA)和甲基丙烯酸-2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基酯(TMPM),制得嵌段共聚物PMMA-PTMPM,再用3-氯过氧苯甲酸(mCPBA)将TMPM中的哌啶基氧化为2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(TEMPO),得到负载链段为聚甲基丙烯酸甲酯的氮氧自由基嵌段共聚物PMMA-PTMA。通过红外光谱、核磁共振波谱、紫外可见分光光度计和凝胶渗透色谱等手段对共聚物进行表征。研究了嵌段共聚物在分子氧氧化体系下对伯醇的选择性催化氧化性能,并与均聚物PTMA和负载链段为聚乙二醇的氮氧自由基嵌段共聚物PEG-PTMA进行比较。结果表明,嵌段共聚物在分子氧氧化体系中催化性能良好,整体性能优于PTMA和PEG-PTMA,并且嵌段共聚物回收方便,可以实现重复使用。 展开更多
关键词 嵌段共聚物 自由基 分子 催化
多相催化剂用于高级烯烃分子氧选择性氧化的研究进展 预览
4
作者 丁智俊 王媛媛 朱明乔 《合成纤维工业》 CAS 2018年第2期40-45,共6页
针对以高级烯烃作为底物进行的分子氧氧化反应,所用多相催化剂按其结构和组成不同,可分为金属-有机配体复合催化剂、金属氧化物催化剂、无机分子筛催化剂、多氧金属盐类催化剂和负载型催化剂等。综述了各类催化剂用于高级烯烃分子氧... 针对以高级烯烃作为底物进行的分子氧氧化反应,所用多相催化剂按其结构和组成不同,可分为金属-有机配体复合催化剂、金属氧化物催化剂、无机分子筛催化剂、多氧金属盐类催化剂和负载型催化剂等。综述了各类催化剂用于高级烯烃分子氧选择性氧化的研究进展,并比较了各自的优缺点,指出负载型催化剂在一定程度上克服了其他几类催化剂存在的催化氧化选择性差、重复利用率低、稳定性差等缺点,有望在无溶剂的条件下获得较佳的转化率及选择性,是未来高级烯烃绿色氧化催化剂的重要研究方向。 展开更多
关键词 高级烯烃 化反应 分子 多相催化剂 负载型催化剂
在线阅读 下载PDF
一步合成介孔碳-金复合催化剂及其在苯乙烯环氧化中的应用 预览
5
作者 屈金兰 张世祖 +2 位作者 廖九英 苏胜培 喻宁亚 《湖南师范大学自然科学学报》 北大核心 2018年第4期59-65,共7页
以酚醛树脂作为碳源,F127(EO106PO70EO106)作为模板剂,氯金酸为金源,一步合成了有序介孔碳-纳米金复合催化剂(Au/FDU-15).采用FT-TR,XRD,N 2 吸附-脱附,ICP,TEM等手段对合成的催化剂进行表征.以分子氧为氧化剂的苯乙烯环氧化反应为... 以酚醛树脂作为碳源,F127(EO106PO70EO106)作为模板剂,氯金酸为金源,一步合成了有序介孔碳-纳米金复合催化剂(Au/FDU-15).采用FT-TR,XRD,N 2 吸附-脱附,ICP,TEM等手段对合成的催化剂进行表征.以分子氧为氧化剂的苯乙烯环氧化反应为探针反应,考察了介孔碳-金复合催化剂焙烧温度、金含量、pH值等制备条件对苯乙烯环氧化反应的影响. 展开更多
关键词 介孔碳 纳米金 苯乙烯 分子
在线阅读 下载PDF
有“毒”的氧 预览
6
作者 颜士州 《生命与灾害》 2018年第7期40-42,共3页
氧还会有毒?如果真是如此,大自然里万千生物岂非都要被它毒死?无时无刻不在吸入氧气的人体为何并未中毒身亡?你搞错了,这里所说的氧并不是大自然中存在的分子氧,而是指那些具有"活性"的氧,如过氧化氢、超氧化物阴离子、羟游离基等等。
关键词 化氢 化物 大自然 分子 阴离子 游离基 有毒
在线阅读 下载PDF
磁性纳米粒子Fe3O4@PEI@Ru(OH)x催化的分子氧氧化醇-克脑文格尔串联反应
7
作者 闫怀普 张月成 +1 位作者 张宏宇 赵继全 《分子催化》 CSCD 北大核心 2018年第2期117-125,共9页
以聚乙烯亚胺改性的四氧化三铁纳米粒子为载体负载Ru(OH)x得到负载钌催化剂Fe3O4@PEI@Ru(OH)x.该催化剂在分子氧氧化醇-克脑文格尔缩合"一锅"串联反应中显示优良的催化性能,多种结构的醇被选择性地氧化为相应的醛进而与活性亚甲... 以聚乙烯亚胺改性的四氧化三铁纳米粒子为载体负载Ru(OH)x得到负载钌催化剂Fe3O4@PEI@Ru(OH)x.该催化剂在分子氧氧化醇-克脑文格尔缩合"一锅"串联反应中显示优良的催化性能,多种结构的醇被选择性地氧化为相应的醛进而与活性亚甲基化合物缩合生成相应的缩合产物.采用外磁铁可以很容易地将催化剂与反应混合物分离,实现催化剂的回收.然而,该催化剂的循环使用性能较差.电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-OES)分析证明催化剂在反应过程中没有发生钌的流失.X射线光电子能谱(XPS)分析发现催化剂失活是由于反应过程中活性的Ru~(3+)被部分地氧化为非活性的Ru~(4+)所致. 展开更多
关键词 磁性纳米粒子 克脑文格尔 串联反应 分子
高效多羟胺有机催化剂选择性催化分子氧氧化研究进展 预览
8
作者 陈可先 谢海英 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期625-635,共11页
基于氧气(空气)为氧源的选择性催化分子氧氧化技术在制备含氧精细化学品或食品添加剂与医药等的重要中间体方面一直受到科学界的广泛关注.由于碳氢化合物中碳氢键的反应惰性和分子氧的自旋禁阻作用,设计与开发高效催化剂或催化体系以实... 基于氧气(空气)为氧源的选择性催化分子氧氧化技术在制备含氧精细化学品或食品添加剂与医药等的重要中间体方面一直受到科学界的广泛关注.由于碳氢化合物中碳氢键的反应惰性和分子氧的自旋禁阻作用,设计与开发高效催化剂或催化体系以实现碳氢化合物的选择性氧化是当前催化氧化领域的研究热点.在已发展的过渡金属盐、仿生催化剂、有机催化剂、酶、碳材料和卤化物等众多催化剂中,以N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)为代表的羟胺有机催化剂由于在温和条件下的卓越催化性能而备受瞩目.尽管基于羟胺有机催化剂的催化体系具有良好的工业应用前景,但仍存在催化剂高温易分解、使用量较大和可回收性较差等缺点.近年来,许多实验与理论工作围绕改进这些缺点展开,设计了一系列羟胺有机催化剂及其协同催化体系,如在NHPI结构中修饰疏水链基团、吸电子基团、N-烷氧基团和离子液体,或固载金属-有机框架材料、无机物和聚合物,或组合光催化剂.尽管已有大量综述总结了相关研究进展,但尚未见到有关近年来发展的多羟胺有机催化剂及其高效催化氧化性能的综述报道. 展开更多
关键词 分子 N-羟基邻苯二甲酰亚胺 有机催化 自由基
在线阅读 下载PDF
分子氧气相环氧化丙烯反应的Ag-Cu-Cl/BaCO3催化剂:Cu和Cl负载量的影响 预览
9
作者 张庆 郭杨龙 +4 位作者 詹望成 郭耘 王丽 王筠松 卢冠忠 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期65-72,共8页
环氧丙烷(PO)是一种重要的有机化工中间体,可以用来生产聚氨酯、丙二醇和表面活性剂等化工产品,具有很高的工业应用价值.然而,目前PO的生产工艺仍然存在着环境污染、副产物、原料经济性等不足之处.考虑到环保、技术、资金等关键性问题,... 环氧丙烷(PO)是一种重要的有机化工中间体,可以用来生产聚氨酯、丙二醇和表面活性剂等化工产品,具有很高的工业应用价值.然而,目前PO的生产工艺仍然存在着环境污染、副产物、原料经济性等不足之处.考虑到环保、技术、资金等关键性问题,丙烯气相环氧化工艺是PO生产工艺未来的发展方向,利用分子氧作为氧化剂的丙烯气相环氧化反应是最理想、原子经济性最高的反应,也是当今催化界最具挑战性的课题之一.研究报道Ag基催化剂和Cu基催化剂催化丙烯气相环氧化反应可得到较好的催化性能.尽管Ag催化剂催化乙烯氧化制环氧乙烷反应已成功实现工业化,但是Ag催化剂催化丙烯环氧化反应得到的PO选择性低于10%,这是由于丙烯比乙烯多出的甲基中的α-H受双键影响变得非常活泼,C?H键易断裂,导致丙烯容易发生完全氧化反应生成CO2.因此,研究报道采用不同助剂对Ag催化剂进行改性以提高Ag基催化剂的催化性能.我们在前期研究中制备了Ag-CuCl2/BaCO3催化剂,当CuCl2的负载量为0.036wt%Cu和0.040wt%Cl时,催化剂具有最优的催化性能,可以得到1.3%的丙烯转化率和71.2%的PO选择性.适量CuCl2的改性使得催化剂表面吸附分子氧物种,同时抑制原子氧物种的形成,从而提高PO选择性.但是CuCl2作为前驱体有一个不足之处,就是引入的Cu和Cl的比例是恒定的,不可调节.因此,我们以Cu(NO3)2和NH4Cl作为Cu和Cl的前驱体,采用还原-沉积-等体积浸渍法制备Ag-Cu-Cl/BaCO3催化剂,分别通过调节Cu和Cl的负载量来进一步提高Ag-Cu-Cl/BaCO3催化剂的催化性能,采用粉末X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等表征手段来研究催化剂中Cu和Cl的作用.研究发现,Cl负载量的提高更容易导致大尺寸Ag颗粒的形成,而Cu负载量的提高对Ag颗粒尺寸影响不大.适当的Cl负载量可抑制氧气在催化剂表面解离吸 展开更多
关键词 丙烯环 丙烷 分子 Ag基催化剂
在线阅读 下载PDF
Reoxidation of Transition-metal Catalysts with O2
10
作者 Xinyao Li Ning Jiao 《中国化学:英文版》 SCIE CAS CSCD 2017年第9期1349-1365,共17页
转变金属催化氧化反应是有机化学的中央部件。代表绿、持续的化学,分子的氧(O <sub>2</sub>) 由于它的生来、便宜、环境地友好的人物被看作了理想的氧化剂,因此提供吸引人的学术、工业的前景。在最近的年里,一些强大的... 转变金属催化氧化反应是有机化学的中央部件。代表绿、持续的化学,分子的氧(O <sub>2</sub>) 由于它的生来、便宜、环境地友好的人物被看作了理想的氧化剂,因此提供吸引人的学术、工业的前景。在最近的年里,一些强大的器官的氧化方法连续地被开发了。在他们之中,分子的氧的使用(绿、持续的氧化剂吸引了可观的注意的 O <sub>2</sub>) 。然而,新转变的发展理想的氧化剂因为 O <sub>2</sub> 对的低标准电极潜力高度合乎需要却很挑战性的催化金属的协议使用 O <sub>2</sub> 重新氧化转变金属催化剂。在这篇报道,我们向转变金属的使用加亮一些我们的进步催化氧气的氧化反应。通过 ligand 和酸的添加剂的小心的选择,我们成功地为氧化联合在 O <sub>2</sub>或空气空气( 1 atm )下面认识到 Cu , Pd , Mn , Fe , Ru , Rh ,和二金属的催化剂的氧化,氧化反应,氧化 C-H/C-C 契约劈开,氧化的环,和石蜡 difunctionalization 反应。大多数反应能容忍功能的组的一个范围。这些方法为炔属羟的绿合成提供新策略,(-keto)amides/esters, ketones/diones, O/N-heterocycles, -azido 白酒,和 nitriles。在空气下面的高效率,低费用,和简单操作使这些方法论很吸引人、实际。我们将也讨论可能有用支持氧气的氧化反应设计的新类型的这些反应的机制。 展开更多
关键词 过渡金属催化剂 催化化反应 O2 有机化学 组成部分 分子 化剂
N-羟基马来酰亚胺-苯乙烯共聚物催化苯甲醇氧化的研究 预览
11
作者 杨子耀 曾倩倩 +1 位作者 杨鸿均 冯豫川 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期344-347,共4页
本文合成了N-羟基马来酰亚胺与苯乙烯共聚物P(HOMI/St),并以P(HOMI/St)/Co(Ⅱ)催化分子氧氧化苯甲醇制备苯甲醛,考察了反应温度、P(HOMI/St)用量、氧气压力等因素对反应的影响。实验表明,在优化条件下,苯甲醛的产率可达26%。催... 本文合成了N-羟基马来酰亚胺与苯乙烯共聚物P(HOMI/St),并以P(HOMI/St)/Co(Ⅱ)催化分子氧氧化苯甲醇制备苯甲醛,考察了反应温度、P(HOMI/St)用量、氧气压力等因素对反应的影响。实验表明,在优化条件下,苯甲醛的产率可达26%。催化剂重复使用4次,仍保持良好的催化活性。 展开更多
关键词 N-羟基马来酰亚胺 分子 苯甲醇 催化
在线阅读 下载PDF
苯乙烯在有机-水两相界面上的分子氧选择性光氧化 预览
12
作者 任岩军 邓双 +3 位作者 孙现伟 刘妍 马京华 王红梅 《环境科学研究》 CSCD 北大核心 2017年第4期598-606,共9页
以水为介质的氧化反应是一种有效的烯烃选择性绿色氧化和有机物的绿色处理过程.以苯乙烯为反应底物,开展了苯乙烯在室温、紫外光照射下的有机-水两相界面上的分子氧选择性光氧化反应.结果表明:在水溶液中,苯乙烯被选择性地光氧化成苯甲... 以水为介质的氧化反应是一种有效的烯烃选择性绿色氧化和有机物的绿色处理过程.以苯乙烯为反应底物,开展了苯乙烯在室温、紫外光照射下的有机-水两相界面上的分子氧选择性光氧化反应.结果表明:在水溶液中,苯乙烯被选择性地光氧化成苯甲醛,苯甲醛的产率和选择性分别为28.5%和90.8%;而在无氧状态下,水溶液和有机溶剂中的苯乙烯光氧化反应都只得到非常少量的苯甲醛,产率仅有0.2%-0.4%.芳香端基烯烃(如3-甲基苯乙烯、4-甲氧基苯乙烯、1,1-二苯基乙烯)也能在水溶液中被分子氧选择性地光氧化,生成相应的羰基化合物;以双氧水为氧化剂,在水溶液中苯乙烯光氧化反应的苯甲醛产率为0.4%,以双氧水或分子氧为氧化剂时,醇溶剂中苯甲醛的产率均为0.6%-0.7%.研究显示,分子氧和水是苯乙烯光氧化反应的必须因素. 展开更多
关键词 苯乙烯 分子 选择性光
在线阅读 下载PDF
亚铁离子/四聚磷酸活化分子氧降解氯霉素
13
作者 余洁 原弘 《环境化学》 CSCD 北大核心 2017年第11期2304-2310,共7页
本文研究了亚铁离子(Fe^2+)/四聚磷酸(TPP)/空气(Air)体系降解有机污染物氯霉素(CAP)的能力.研究发现,在氩气(Ar)氛围中和用乙二胺四乙酸(EDTA)代替TPP配体后均不能有效降解CAP,只有在Fe^2+、TPP、Air共存时才能够有效降... 本文研究了亚铁离子(Fe^2+)/四聚磷酸(TPP)/空气(Air)体系降解有机污染物氯霉素(CAP)的能力.研究发现,在氩气(Ar)氛围中和用乙二胺四乙酸(EDTA)代替TPP配体后均不能有效降解CAP,只有在Fe^2+、TPP、Air共存时才能够有效降解CAP.结合活性氧测试及自由基捕获实验,表明Fe^2+/TPP配合物活化分子氧是该体系降解有机污染物的关键,反应过程中生成超氧阴离子自由基(·O2^-)和羟基自由基(·OH),其中·OH在CAP降解过程中起主要作用.随着反应的进行,体系中的Fe^2+逐渐转化为Fe^3+,失去活化分子氧的能力,也不再能够降解CAP.上述降解过程中脱氯量为10%,总有机碳去除率为20%,综合气质联用仪(GC-MS)以及液质联用仪(LC-MS)测得的中间体物种,推测了CAP降解的可能机理.进一步研究表明,在中性及弱碱性条件下该体系对CAP具有较强的降解能力,为其用于CAP污染物的处理提供了可能. 展开更多
关键词 氯霉素 亚铁离子 四聚磷酸 分子
Co2+/Cu2+掺杂型铋杂多酸的制备及催化烯烃的研究 预览
14
作者 刘友桃 周银 +1 位作者 张莉 唐瑞仁 《广州化学》 CAS 2017年第2期1-8,14共9页
以多功能无毒且环境友好的铋(BiⅢ)为杂原子制备了Na12[Bi2W22O74(OH)2]·42H2O(Bi-POM)、Na10[Bi2W20Co2O70(H2O)6]·39H2O(Bi-Co-POM)以及Na8[Bi2W20Cu2O68(OH)2(H2O)6]·25H2O(Bi-Cu-POM)含铋杂多酸催化... 以多功能无毒且环境友好的铋(BiⅢ)为杂原子制备了Na12[Bi2W22O74(OH)2]·42H2O(Bi-POM)、Na10[Bi2W20Co2O70(H2O)6]·39H2O(Bi-Co-POM)以及Na8[Bi2W20Cu2O68(OH)2(H2O)6]·25H2O(Bi-Cu-POM)含铋杂多酸催化剂,并用于以分子氧为氧化剂催化环己烯转化为环己烯酮的羰基化反应。这些复合物通过FT-IR、UV、TG/DSC以及XRD等分析方法对其结构进行了表征。结果表明Bi-POM催化剂对环己烯烯丙位羰基化反应具有较高的催化活性,掺杂Co2+或Cu2+金属离子后催化活性进一步提升。Bi-Co-POM催化剂展示了最优的催化性能,在最佳反应条件下(O2氛围,60℃,8 h),催化氧化环己烯(作为模板)转化率高达85.9%,2-环己烯-1-酮的选择性高达91.6%。并探究了Bi-Co-POM催化剂在最优条件下对不同反应底物的普遍适用性,提出了可能的催化氧化机理。 展开更多
关键词 Co2+或Cu2+掺杂 含铋(Bi~Ⅲ)杂多酸 环己烯 烯丙基羰基化 分子
在线阅读 下载PDF
硅胶负载TEMPO催化剂的制备及其分子氧氧化肉桂醇反应过程中催化性能 被引量:1
15
作者 孟建 崔建兰 +3 位作者 雒冬梅 谢美娜 李修冒 李彦宏 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第8期55-59,61共6页
构建了巯基/偶氮二异丁腈(—SH/AIBN)氧化还原引发体系,成功地实施了单体甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)在微米级硅胶微粒表面引发接枝聚合,制得接枝微粒PGMA/SiO_2。然后,以4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(4-OHTEMPO)为试剂,使... 构建了巯基/偶氮二异丁腈(—SH/AIBN)氧化还原引发体系,成功地实施了单体甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)在微米级硅胶微粒表面引发接枝聚合,制得接枝微粒PGMA/SiO_2。然后,以4-羟基-2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(4-OHTEMPO)为试剂,使PGMA/SiO_2微粒表面的环氧基团发生开环反应,从而制得TEMPO固载微粒PGMA/SiO_2-TEMPO,并研究了主要因素对固载化反应的影响,同时采用多种方法对产物进行表征。最后,将PGMA/SiO_2-TEMPO与Fe(NO_3)_3组成共催化体系,催化氧化肉桂醇。结果表明,共催化体系在适宜条件下可有效地催化氧化肉桂醇,得到单一产物肉桂醛,反应16 h肉桂醛的产率可达88%。此外,该催化剂具有良好的循环使用性能。 展开更多
关键词 自由基 非均相催化剂 硅胶 分子 肉桂醇
Probing hydroxyl radical generation from H2O2 upon plasmon excitation of gold nanorods using electron spin resonance: Molecular oxygen-mediated activation
16
作者 Tao wen Hui Zhang +3 位作者 Yu Chong Wayne G. Wamer Jun-Jie Yin Xiaochun Wu 《纳米研究:英文版》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第6期1663-1673,共11页
金 nanostructures 在 nanomaterials being 强烈地由于他们的好 biocompatibility,悦耳的局部性的表面电浆子回声(SPR ) ,和修正的容易学习了的高贵金属之中。这些性质给金 nanostructures 许多潜在的化学、生物医学的应用。此处,... 金 nanostructures 在 nanomaterials being 强烈地由于他们的好 biocompatibility,悦耳的局部性的表面电浆子回声(SPR ) ,和修正的容易学习了的高贵金属之中。这些性质给金 nanostructures 许多潜在的化学、生物医学的应用。此处,我们在氢过氧化物的分解期间表明氧激活的关键角色(H <sub>2</sub > O <sub>2</sub>) 面对由使用电子纺纱的 photoexcited 金牌 nanorods (AuNRs ) 回声(ESR ) 技术。在 SPR 刺激之上, O <sub>2</sub> 首先被激活,并且结果反应中介进一步激活 H <sub>2</sub > 生产的 O <sub>2</sub> 哦。反应中介展览汗衫像氧(<sup>1</sup > O <sub>2</sub>-like) 反应,由 <sup>1</sup 显示了 > 典型 <sup>1</sup 的 O <sub>2</sub>-specific 氧化反应,熄灭的行为,和缺乏 > O <sub>2</sub> ESR 信号。由把抗氧化剂钠 ascorbate (NaA ) 用作一个例子,另外,我们显示出那个氢氧根从 H <sub>2</sub 的激进分子 > O <sub>2</sub> 激活能当 H <sub>2</sub 不在时比那导致强壮得多的 NaA 氧化 > O <sub>2</sub> 。这些结果可以有重要生物医学的含意。例如,同样氧化的压力层次被知道影响 tumorigenesis 和癌症前进,在用高贵金属 nanostructures 的肿瘤微型环境内的氧化还原作用地位可以提供的控制的能力为为癌症治疗调整反应的氧种类和新途径的新陈代谢的新策略。 展开更多
关键词 表面等离子体共振 电子自旋共振 羟基自由基 元激发 纳米棒 活化 测金 分子
介孔炭负载铁基催化剂上醇与胺氧化偶合合成亚胺 预览
17
作者 耿龙龙 宋金玲 +4 位作者 郑彬 吴淑杰 张文祥 贾明君 刘钢 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第9期1451-1460,共10页
亚胺是一类重要的含氮有机化合物,广泛应用于生物医药、精细化工和农业生产中.由于其分子中具有不饱和C=N双键,亚胺化合物可以通过不同化学过程(如氧化还原、加成、偶合等)合成多种衍生物.工业上合成亚胺普遍采用羰基化合物与胺偶合... 亚胺是一类重要的含氮有机化合物,广泛应用于生物医药、精细化工和农业生产中.由于其分子中具有不饱和C=N双键,亚胺化合物可以通过不同化学过程(如氧化还原、加成、偶合等)合成多种衍生物.工业上合成亚胺普遍采用羰基化合物与胺偶合反应获得,由于该反应需要强酸作为催化剂和脱水剂,在应用中往往对设备造成不同程度的破坏.选择氧气或空气为氧化剂,通过醇与胺氧化偶合反应合成亚胺,其副产物只有水,是一条较为绿色的合成路线.近期研究表明,均相和负载型贵金属催化剂(如Pd,Pt和Au等)在该反应中表现出较好的低温催化性能,但需要在反应过程中添加大量碱性助剂.一些非贵金属氧化物催化剂如CeO2和Mn Ox/HAP等在该过程中表现出一定的催化活性,但其催化效率普遍较低,往往需要在24 h甚至更长反应时间实现~90%亚胺收率.因此仍需开发一些更为高效的非贵金属催化剂用于上述反应.本文以经过硝酸活化处理的有序多孔炭(CMK-3)为载体,制备了负载型氧化铁催化剂(FeOx/HCMK-3),考察了它在苯甲醇与苯胺氧化偶合合成亚胺反应中的催化性能,同时结合一系列表征手段研究了催化剂物理化学性质与其催化性能之间的关系.X射线衍射和氮吸附脱附结果显示,负载后的样品仍然保持了介孔炭原有的孔道结构,没有出现较大的氧化铁粒子;透射电镜、高角暗场扫描透射电镜及能量散射谱结果进一步显示,氧化铁物种相对均匀地分散在载体表面;程序升温还原结果显示,与块体氧化铁相比,FeOx/HCMK-3上的氧化铁物种(FeOx)更易被还原,这可能与氧化铁粒子较小有关.反应结果显示,在空气氛围中FeOx/HCMK-3能够高效催化醇与胺的氧化偶合反应,反应6 h亚胺收率即达到98.8%.催化剂具有较高的稳定性,可多次循环使用,没有检测到铁物种流失.此外,FeOx/HCMK-3在多种苯甲醇� 展开更多
关键词 铁基催化剂 亚胺合成 化偶合 介孔炭 分子
在线阅读 下载PDF
环境友好非均相多金属氧酸盐-金催化剂Au/BW11/Al2O3上环辛烯分子氧绿色环氧化研究
18
作者 Umsa JAMEEL Ming-qiao ZHU +2 位作者 Xin-zhi CHEN Yi LIU Zhang-fa TONG 《浙江大学学报:A卷英文版》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第12期1000-1012,共13页
目的:环氧化物是多种有机合成反应的重要中间体,也可作为环氧树脂、染料和表面活性剂的原料。传统的环氧化存在催化剂分离难、氧化剂成本高和过程含有溶剂等缺点。本文旨在探讨纳米金和多金属氧酸盐负载非均相催化剂用于无溶剂条件下... 目的:环氧化物是多种有机合成反应的重要中间体,也可作为环氧树脂、染料和表面活性剂的原料。传统的环氧化存在催化剂分离难、氧化剂成本高和过程含有溶剂等缺点。本文旨在探讨纳米金和多金属氧酸盐负载非均相催化剂用于无溶剂条件下环辛烯环氧化的反应条件对催化性能的影响。创新点:1.把纳米金颗粒和多金属氧酸盐(即BW11)结合并负载在固体载体上制备出了一种新型复合催化剂材料;2.采用分子氧作为氧化剂而不是传统的有机酸或者过氧酸;3.在温和条件下可获得良好的转化率和较高的环氧化物选择性;4.催化反应体系未使用有机溶剂;5.催化剂稳定并可循环使用。方法:1.根据文献中所述方法制备BW11;2.采用标准沉积沉淀法合成Au/Al2O3;3.采用湿式浸渍法制备催化剂Au/BW11/Al2O3;4.环辛烯环氧化使用叔丁基过氧化氢(TBHP)作为引发剂,氧气作为氧化剂,在高压反应釜中进行反应;5.采用扫描电镜和X射线衍射等对催化剂进行表征。结论:1.提高焙烧温度可改善催化反应性能;2.随着催化剂量增加到0.2 g,转化率也随之增加(图8);3.反应的最佳温度为80°C(表1);4.随着反应时间的增加直到24 h,转化率逐渐增加,环氧化物选择性也增加到约87%(图9);5.催化剂可适用于多种氧化剂(表2);6.无溶剂下转化率和选择性相对较大(表3);7.催化剂可以有效活化分子氧和环辛烯;8.催化剂可以再生,在使用三次后,其活性损失不大。 展开更多
关键词 纳米金 多金属酸盐 环辛烯 分子
水滑石纳米晶负载铁磺基席夫碱光催化降解有毒有机污染物 被引量:2
19
作者 张欣欣 曹婷婷 +3 位作者 黄应平 陆朝阳 李瑞萍 贾漫珂 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第7期3551-3558,共8页
为了研究负载型金属有机配合物作为异相光催化剂对有毒有机污染物的催化降解性能,合成了双(5-磺基水杨醛)邻苯二胺席夫碱(SSPA)铁配合物(FeSSPA)和氯型水滑石(LDH-Cl)纳米晶载体,通过离子交换法将FeSSPA负载在LDH-Cl上,制备得... 为了研究负载型金属有机配合物作为异相光催化剂对有毒有机污染物的催化降解性能,合成了双(5-磺基水杨醛)邻苯二胺席夫碱(SSPA)铁配合物(FeSSPA)和氯型水滑石(LDH-Cl)纳米晶载体,通过离子交换法将FeSSPA负载在LDH-Cl上,制备得到了水滑石负载磺基席夫碱铁复合物(FeSSPA-LDH)。紫外-可见漫反射光谱(UV-VisDRS)表明,该负载型复合物在可见光区有较好的响应。在可见光照射下(λ〉420 nm),FeSSPA-LDH活化分子O_2降解有毒有机染料罗丹明B(RhB)及无色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的催化特性研究表明,其对有色染料和无色有机物均可有效降解。苯甲酸荧光光度法测定体系中产生的高活性氧化物种羟基自由基,表明反应机理主要涉及羟基自由基氧化机理。 展开更多
关键词 席夫碱铁 水滑石 光催化 分子
β-环糊精负载四甲基哌啶氮氧化物的合成及其在分子氧氧化醇反应中的催化性能 被引量:2
20
作者 霍文阁 杨美 +2 位作者 翟琳 赵继全 张月成 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期307-316,共10页
以乙烯基二胺为连接臂将四甲基哌啶氮氧化物(TEMPO)负载于β-环糊精(β-CD)上,得到负载型催化剂β-CD-TEMPO.采用~1H NMR、~(13)C NMR以及FT-IR等手段对β-CD-TEMPO进行了表征.将β-CD-TEMPO、CuBr_2以及K_2CO_3结合构成催化体系... 以乙烯基二胺为连接臂将四甲基哌啶氮氧化物(TEMPO)负载于β-环糊精(β-CD)上,得到负载型催化剂β-CD-TEMPO.采用~1H NMR、~(13)C NMR以及FT-IR等手段对β-CD-TEMPO进行了表征.将β-CD-TEMPO、CuBr_2以及K_2CO_3结合构成催化体系,用于分子氧为氧化剂的醇的选择性氧化反应,结果表明该体系对苄基以及烯丙基伯醇的氧化显示出良好的催化活性和选择性.在负载催化剂中,乙烯基二胺既作为连接臂又作为配体与铜离子配位,使氧化反应顺利进行.负载型催化剂β-CD-TEMPO与产物容易分离,能够循环使用. 展开更多
关键词 Β-环糊精 四甲基哌啶氮化物 负载 分子
上一页 1 2 20 下一页 到第
使用帮助 返回顶部 意见反馈