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CTAB-PdNPs聚集体对4-氯硝基苯的催化加氢研究 预览
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作者 黄彬彬 梁凤仪 +1 位作者 杨湛 谢寄托 《湖南大学学报:自然科学版》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期96-102,共7页
利用表面活性剂的静电作用和自组装特性,在CTAB诱导下合成CTAB-PdNPs聚集体.研究显示,阳离子表面活性剂与阴离子Pd前驱体之间的静电作用力能有效抵消阳离子亲水头基团CTA+之间的静电斥力,从而从分子水平驱动形成表面活性剂组装体.研究... 利用表面活性剂的静电作用和自组装特性,在CTAB诱导下合成CTAB-PdNPs聚集体.研究显示,阳离子表面活性剂与阴离子Pd前驱体之间的静电作用力能有效抵消阳离子亲水头基团CTA+之间的静电斥力,从而从分子水平驱动形成表面活性剂组装体.研究选取水体中微污染物4-氯硝基苯为研究对象,以催化还原脱氯反应为探针反应,结果显示合成的CTAB-PdNPs聚集体具有高催化活性和强脱卤能力,可在90 min内将4-氯硝基苯完全脱氯形成苯胺.研究进一步考察了Pd投加量、CTAB浓度、起始pH值、硼氢化钠的投加量等因素对4-氯硝基苯的催化脱氯过程的影响,最佳条件为:Pd投加量为0.125 mmol/L,CTAB浓度为1.00 mmol/L,起始pH值为5,硼氢化钠的投加量为15 mmol/L.该CTAB-PdNPs聚集体还显示了较强的催化稳定性,8次循环实验后仍可达到81.9%的脱氯效率.本研究不仅报道了一种简易的合成特定规则形状PdNPs组装体的新方法,还为环境中微污染物的修复去除提供了一种可行技术. 展开更多
关键词 催化还原 硝基苯 贵金属纳米颗粒聚集体 表面活性剂
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2,2'-双[4-(4-氨基苯氧基苯基)]丙烷的制备方法 预览
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作者 曹波 王轩 张慧丽 《山东化工》 CAS 2019年第17期71-71,77共2页
双酚A和对氯硝基苯在DMAC中130℃反应得到2,2'-双[4-(4-硝基苯氧基苯基)]丙烷,之后在DMAC中经铁粉还原得到2,2'-双[4-(4-氨基苯氧基苯基)]丙烷,总收率82%。该方法具有原材料易于购买,反应条件温和,收率高等优点。
关键词 2 2'-双[4-(4-氨基氧基基)]丙烷 双酚A 硝基苯
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Fe(0)复合材料的制备及其去除对氯硝基苯的研究
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作者 李津涛 刘红 +2 位作者 张挺 汪茜 范先媛 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期82-88,共7页
为克服Fe(0)易团聚和氧化钝化的缺陷,以凹凸棒土(ATP)为载体、羧甲基纤维素钠(CMCNa)为表面改性剂,并掺杂少量Ni作为催化剂,构筑了CMCNa-ATP-Fe/Ni复合材料,研究其对水中对氯硝基苯的去除性能、还原途径与机制。研究结果表明,m(凹凸棒土... 为克服Fe(0)易团聚和氧化钝化的缺陷,以凹凸棒土(ATP)为载体、羧甲基纤维素钠(CMCNa)为表面改性剂,并掺杂少量Ni作为催化剂,构筑了CMCNa-ATP-Fe/Ni复合材料,研究其对水中对氯硝基苯的去除性能、还原途径与机制。研究结果表明,m(凹凸棒土)∶m(铁)为2∶1、投加量为0.5 g/L、反应时间60 min时,95.0%的对氯硝基苯被复合材料脱氯还原为苯胺。去除过程符合L-H模型,说明去除为还原与吸附的协同作用,其中k1?k2,因此吸附为速率决定步骤。还原途径与去除机制为:材料中的Fe(0)作为电子供体首先将对氯硝基苯上的硝基还原为胺基,生成了对氯苯胺,随后Ni将Fe(0)腐蚀产物H2转化为活性氢原子攻击硝基对位的氯,使其被还原脱除。pH值在5~9范围内时,对复合材料还原脱氯有利。升高温度利于反应物越过能垒,加速进行反应。 展开更多
关键词 CMCNa-ATP-Fe/Ni复合材料 硝基苯 吸附 还原
海泡石负载Fe/Ni去除对氯硝基苯的还原途径及温度与pH的影响 预览
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作者 李津涛 刘红 +1 位作者 解倩倩 范先媛 《黑龙江大学自然科学学报》 CAS 2019年第3期321-327,共7页
针对零价铁易团聚、氧化和钝化的缺陷,选用海泡石为载体、过渡金属镍为催化剂,制备了一种克服以上缺陷的海泡石负载铁镍复合材料(用Fe/Ni-SEP表示),研究了该材料还原水中对氯硝基苯的还原途径、机制及pH与温度的影响。研究结果表明,在3... 针对零价铁易团聚、氧化和钝化的缺陷,选用海泡石为载体、过渡金属镍为催化剂,制备了一种克服以上缺陷的海泡石负载铁镍复合材料(用Fe/Ni-SEP表示),研究了该材料还原水中对氯硝基苯的还原途径、机制及pH与温度的影响。研究结果表明,在30℃下用2g·L^-1投加量的Fe/Ni-SEP去除初始浓度为10mg·L^-1的对氯硝基苯溶液,120min时有94.3%的对氯硝基苯被还原成苯胺。去除过程符合L-H模型,说明去除为还原与吸附的协同作用,其中k1>>k2,因此吸附为速率决定步骤。还原途径与去除机制为:Fe/Ni-SEP中零价铁作为电子供体将硝基还原为胺基,金属镍将零价铁的腐蚀产物H2转化为活性氢,活性氢作用于苯环上的C-Cl键,使对氯苯胺加氢脱氯变成苯胺。升高温度加快了传质速率,且利于反应物越过能垒,使反应速率加快。pH为3~7时,利于发生还原脱氯反应。 展开更多
关键词 Fe/Ni-SEP 硝基苯 还原途径 PH 温度
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4,4'-二氨基二苯醚的制备 预览
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作者 张文 曹波 张慧丽 《山东化工》 CAS 2019年第17期17-17,20共2页
4-氯硝基苯和4-硝基苯酚在DMF中120℃应完得到4,4'-二硝基二苯醚,之后经锌粉还原得到4,4'-二氨基二苯醚,总收率85.6%。该方法具有原材料易于购买,后处理操作简单,收率高等优点。
关键词 4 4'-二氨基二 4 4'-二硝基 硝基苯
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High halogenated nitrobenzene hydrogenation selectivity over nano Ir particles
6
作者 Lei Ma Jianguo Wang +4 位作者 Hanbing Wang Qunfeng Zhang Chunshan Lu Xiaobo He Xiaonian Li 《中国化学工程学报:英文版》 SCIE EI CAS CSCD 2017年第3期306-312,共7页
The selective hydrogenation of halogenated nitrobenzene over noble metal catalysts(Pd, Pt, and Ir) has attracted much attention owing to its high efficiency and environmental friendliness. However, the effect of size ... The selective hydrogenation of halogenated nitrobenzene over noble metal catalysts(Pd, Pt, and Ir) has attracted much attention owing to its high efficiency and environmental friendliness. However, the effect of size on the catalytic performance varies among different metal catalysts. In this study, sub-nano(<3 nm) Ir and Pd particles were prepared, and their catalytic properties for hydrogenation of halogenated nitrobenzene were evaluated.Results show that high selectivity(N 99%) was achieved over small Ir nanoparticles, in which the selectivity over the Pd with same size was much lower than that on Ir nanoparticles. Meanwhile, Ir and Pd have different hydrogen consumption rates and reaction rates. Density functional theory calculations showed that p-chloronitrobenzene(CNB) has different adsorption properties on Ir and Pd. The distance between oxygen(cholorine) and Ir is much shorter(longer) than that between oxygen and Pd. The reaction barriers of dechlorination of p-CNB and p-chloroaniline over different Ir models are much larger than those on Pd. Especially,lower coordination of Ir leads to larger barriers of dechlorination reaction. These theoretical results explain the difference between Ir and Pd on hydrogenation of halogenated nitrobenzene. 展开更多
关键词 卤代硝基苯 纳米微粒 加氢 卤化 贵金属催化剂 硝基苯 密度泛函理论 加氢反应
睾丸酮丛毛单胞菌CNB1中2–氨基–5–氯粘康酸半醛脱氢酶的表达纯化与结晶 预览
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作者 陈文成 谢元美 +1 位作者 刘祥 赵树欣 《天津科技大学学报》 北大核心 2017年第2期19-23,29共6页
硝基苯类化合物作为一种重要的化工原料,在工业广泛应用的同时也产生了环境污染.目前降解硝基苯类污染物的方法有物理法、化学法和生物法,其中生物修复法具有低成本、无二次污染、生态恢复性好等优点.硝基苯类化合物中的对氯硝基苯... 硝基苯类化合物作为一种重要的化工原料,在工业广泛应用的同时也产生了环境污染.目前降解硝基苯类污染物的方法有物理法、化学法和生物法,其中生物修复法具有低成本、无二次污染、生态恢复性好等优点.硝基苯类化合物中的对氯硝基苯是一种高毒、危险的合成品,会对人体造成直接或间接的生理损伤.来源于睾丸酮丛毛单胞菌CNB1(ComamonastestosteroniCNB1)的2–氨基–5–氯粘康酸半醛脱氢酶(2-amino-5-chloromuconicsemialdehydedehydrogenase,CnbD)是对氯硝基苯降解通路中的关键酶.研究CnbD的晶体结构有助于完善生物修复治理对氯硝基苯污染的机制.实验以睾丸酮丛毛单胞菌CNB1中的CnbD为研究对象,将基因cnbD克隆到pET-28,a(+)上进行原核表达.通过镍离子亲和层析和凝胶过滤层析等纯化方法获得重组蛋白CnbD.在289,K下获取了2种重组蛋白CnbD晶体,并在同步辐射光源BL19,U光束线的0.10,nm波长X射线衍射下得到最高衍射分辨率分别为0.18,nm和0.22,nm的衍射数据.采用分子置换法,初步解析了CnbD的同源四聚体结构. 展开更多
关键词 2–氨基–5–粘康酸半醛脱氢酶 硝基苯 睾丸酮丛毛单胞菌 蛋白晶体 分子置换法
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Pd/CNTs金属纳米催化剂的制备及其催化对氯硝基苯加氢性能
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作者 张瀚 王磊 +2 位作者 胡广林 熊春荣 尹宏峰 《化学试剂》 北大核心 2017年第11期1142-1145,共4页
通过硝酸浸渍法对碳纳米管(CNTs)进行预处理改性,并采用乙二醇液相还原法制备Pd/CNTs纳米催化剂,通过XRD、TEM、BET、拉曼光谱、ICP等手段对其进行表征。结果表明,Pd/CNTs催化剂中Pd的负载量为0.9 wt%,Pd纳米颗粒均匀地分散在CNTs表面... 通过硝酸浸渍法对碳纳米管(CNTs)进行预处理改性,并采用乙二醇液相还原法制备Pd/CNTs纳米催化剂,通过XRD、TEM、BET、拉曼光谱、ICP等手段对其进行表征。结果表明,Pd/CNTs催化剂中Pd的负载量为0.9 wt%,Pd纳米颗粒均匀地分散在CNTs表面,粒径平均大小为5 nm。该催化剂用于对氯硝基苯的选择加氢反应,在常压、60℃下反应2 h,转化率为94.7%,选择性为89.2%。 展开更多
关键词 碳纳米管 硝基苯 选择加氢
载体处理对Pt/C催化剂的选择性加氢性能影响 预览
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作者 闫江梅 王昭文 +4 位作者 张鹏 张磊 李岳锋 李小虎 曾利辉 《广东化工》 CAS 2017年第16期61-62,共2页
研究了活性炭处理方式对以其为载体制备的铂炭催化剂性能的影响,以对氯硝基苯催化加氢制备对氯苯胺反应为模型反应对催化剂的性能进行评价。结果表明,经过处理的活性炭制备的铂炭在对氯硝基苯加氢反应中表现出的催化性能更高,5%Na OH在8... 研究了活性炭处理方式对以其为载体制备的铂炭催化剂性能的影响,以对氯硝基苯催化加氢制备对氯苯胺反应为模型反应对催化剂的性能进行评价。结果表明,经过处理的活性炭制备的铂炭在对氯硝基苯加氢反应中表现出的催化性能更高,5%Na OH在80℃下处理2 h的活性炭可以达到最佳效果,所制备的Pt/C催化剂重复使用4次,对氯苯胺收率在99%以上,脱氯率在0.3%以下。 展开更多
关键词 活性炭 载体处理 PT/C 硝基苯
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焙烧条件对Pt-Fe/AC催化对氯硝基苯加氢性能的影响 预览
10
作者 陈虎 何代平 +2 位作者 何青青 邓燕 何燕秋 《应用化工》 CSCD 北大核心 2017年第7期1309-1312,共4页
考察了焙烧条件对活性炭负载Pt-Fe催化对氯硝基苯选择加氢制对氯苯胺反应性能的影响,同时用X射线衍射、透射电子显微镜和X射线光电子能谱表征了该催化剂的结构。结果表明,焙烧气氛和焙烧温度对催化剂性能影响显著,在空气气氛中200℃下... 考察了焙烧条件对活性炭负载Pt-Fe催化对氯硝基苯选择加氢制对氯苯胺反应性能的影响,同时用X射线衍射、透射电子显微镜和X射线光电子能谱表征了该催化剂的结构。结果表明,焙烧气氛和焙烧温度对催化剂性能影响显著,在空气气氛中200℃下焙烧的Pt-Fe/AC具有较高的催化对氯硝基苯选择加氢制对氯苯胺反应性能。在对氯硝基苯/催化剂质量比为50∶1、30℃、1.0 MPa氢气条件下反应90 min,对氯硝基苯即被100%转化为对氯苯胺。 展开更多
关键词 催化加氢 硝基苯
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三波长高效液相色谱法同时测定对氯硝基苯及其降解产物对氯苯胺和苯胺 预览 被引量:1
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作者 彭新红 王晓楠 +2 位作者 刘静 刘昱 初喜章 《理化检验:化学分册》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期706-708,共3页
氯代硝基苯(CNB)类化合物分布广泛、化学性质稳定、具有生态毒性,是一种高风险、难降解、持久性的环境有机污染物。其中,对氯硝基苯(声CNB)的环境危害尤为显著,其长时间富集于环境和生物体内,可引起人和动物的高铁血红蛋白症和... 氯代硝基苯(CNB)类化合物分布广泛、化学性质稳定、具有生态毒性,是一种高风险、难降解、持久性的环境有机污染物。其中,对氯硝基苯(声CNB)的环境危害尤为显著,其长时间富集于环境和生物体内,可引起人和动物的高铁血红蛋白症和贫血等一系列血液疾病,其在工业废水中的浓度可达到0.05-200mg·L^-1。 展开更多
关键词 硝基苯 高效液相色谱法 降解产物 同时测定 环境有机污染物 三波长 高铁血红蛋白
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活性炭对废水中对氯硝基苯的吸附特性研究 预览
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作者 陈燕 《化工设计通讯》 CAS 2016年第4期132-134,共3页
研究了活性炭加入量、吸附温度、吸附时间、pH值不同时活性炭对模拟废水中对氯硝基苯的吸附特性。结果表明:活性炭对对氯硝基苯废水中的对氯硝基苯的去除率随活性炭加入量的增加而增大,在200m L浓度为100mg/L对氯硝基苯废水中最佳活性... 研究了活性炭加入量、吸附温度、吸附时间、pH值不同时活性炭对模拟废水中对氯硝基苯的吸附特性。结果表明:活性炭对对氯硝基苯废水中的对氯硝基苯的去除率随活性炭加入量的增加而增大,在200m L浓度为100mg/L对氯硝基苯废水中最佳活性炭加入量为0.2g,去除率达96.68%,动态吸附平衡时间为22min;随温度的升高活性炭对对氯硝基苯废水中的对氯硝基苯的去除率也增大,最佳吸附温度为35℃;100mg/L对氯硝基苯废水的最佳吸附pH值为7。活性炭对对氯硝基苯的吸附符合BET等温吸附方程式,在20℃条件下,吸附等温线方程为:qe=500ce/(cs-ce)(1+14ce/cs),线性相关系数R^2=0.998 6,估算出所用活性炭比表面积为428m^2/g。 展开更多
关键词 活性炭 硝基苯 吸附
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负载型Ni-Cr-B非晶态合金催化对氯硝基苯加氢制备对氯苯胺 预览 被引量:1
13
作者 缪荣荣 王芳 《工业催化》 CAS 2016年第11期75-77,共3页
提出一种以负载型Ni-Cr-B非晶态合金催化对氯硝基苯加氢制备对氯苯胺的工艺。通过正交实验考察反应温度、反应时间、反应压力和催化剂用量对对氯苯胺收率的影响。最优工艺条件为:反应温度60℃,反应时间4h,反应压力1.2MPa,催化剂用... 提出一种以负载型Ni-Cr-B非晶态合金催化对氯硝基苯加氢制备对氯苯胺的工艺。通过正交实验考察反应温度、反应时间、反应压力和催化剂用量对对氯苯胺收率的影响。最优工艺条件为:反应温度60℃,反应时间4h,反应压力1.2MPa,催化剂用量占对氯硝基苯质量的8%。在此优化条件下,催化剂重复使用4次,对氯硝基苯转化率为99.9%,对氯苯胺选择性为99.9%,对氯苯胺平均收率为99.8%。 展开更多
关键词 精细化学工程 Ni-Cr-B非晶态合金 催化加氢 硝基苯
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微乳法制备的Pt—B/Al2O3在对氯硝基苯加氢动力学上的研究 预览
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作者 李锋 梁晋榕 +3 位作者 任泉明 曹博 马睿 宋华 《能源化工》 2016年第4期43-48,共6页
采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/JET醇/环己烷/H2PtCl6溶液的微乳液体系制备了非晶态Pt—B/Al2O3催化剂,并对催化剂进行了TEM、SAED和XPS表征。以对氯硝基苯(p—CNB)选择加氢反应为探针,考察了微乳液体系中CTAB/正丁醇/环... 采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/JET醇/环己烷/H2PtCl6溶液的微乳液体系制备了非晶态Pt—B/Al2O3催化剂,并对催化剂进行了TEM、SAED和XPS表征。以对氯硝基苯(p—CNB)选择加氢反应为探针,考察了微乳液体系中CTAB/正丁醇/环己烷质量比、微乳液体系中水相含量以及制备方法对催化剂加氢性能的影响,并进行了反应动力学研究。催化剂表征及催化加氢性能测试表明:与浸渍法相比,微乳液法制备的催化剂中Pt-B非晶态合金粒子粒径小且分布更加均匀,其P—CNB加氢反应的催化剂活性(以转换频率TOF表示)从0.065s。提高到0.166S-1;当CTAB/正丁醇/环己烷质量比为16:24:60,微乳液体系中H2PtCl6溶液(鲫)4%时,单微乳液法制备的催化剂用于p-CNB加氢反应,p-CNB转化率为76.8%,p-CAN选择性为95.9%。动力学研究表明:p—CNB加氢反应近似为一级反应,其表观活化能为29.34kJ/mol。 展开更多
关键词 微乳液 非晶态催化剂 硝基苯 选择加氢 动力学
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氧化铈对O_3/H_2O_2体系降解对氯硝基苯效果的影响
15
作者 王群 杨志超 +1 位作者 白晓峰 卢晓辉 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2016年第1期49-51,55共4页
采用静态实验考察了氧化铈对O_3/H_2O_2体系中臭氧分解及对氯硝基苯(pCNB)降解的影响,并探究了硫酸根离子对催化体系的作用。结果表明,氧化铈会抑制O_3/H_2O_2体系中臭氧的分解及对氯硝基苯的降解,而具有强络合作用的硫酸根离子会消... 采用静态实验考察了氧化铈对O_3/H_2O_2体系中臭氧分解及对氯硝基苯(pCNB)降解的影响,并探究了硫酸根离子对催化体系的作用。结果表明,氧化铈会抑制O_3/H_2O_2体系中臭氧的分解及对氯硝基苯的降解,而具有强络合作用的硫酸根离子会消除这种抑制作用。氧化铈通过对臭氧及HO_2-、O_2-等含氧负离子的吸附抑制了羟基自由基的生成,由此抑制了O_3/H_2O_2体系中臭氧分解及pCNB的降解。 展开更多
关键词 氧化铈 O_3/H_2O_2 硝基苯 硫酸根离子 羟基自由基
高级氧化技术在对氯硝基苯污染控制中的应用研究 预览 被引量:2
16
作者 彭新红 初喜章 +1 位作者 刘玮 邹一 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期17-20,共4页
对氯硝基苯(p-CNB)的污染控制问题受到研究者的广泛关注,高级氧化技术(AOPs)是一种能有效降解难降解有机污染物的水处理技术。阐述了化学催化氧化、光催化氧化、电催化氧化等典型AOPs的原理,总结了AOPs处理p-CNB的研究现状与进展,... 对氯硝基苯(p-CNB)的污染控制问题受到研究者的广泛关注,高级氧化技术(AOPs)是一种能有效降解难降解有机污染物的水处理技术。阐述了化学催化氧化、光催化氧化、电催化氧化等典型AOPs的原理,总结了AOPs处理p-CNB的研究现状与进展,探讨各种技术在降解p-CNB过程中的一些不足,提出AOPs技术在今后的发展趋势。 展开更多
关键词 硝基苯 高级氧化技术 污染控制
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对氯硝基苯加氢用骨架镍催化剂的改性研究 预览 被引量:2
17
作者 孙盛凯 《能源化工》 2016年第2期76-79,共4页
在骨架镍催化剂中加入贵金属钯或铂及辅助金属Mo,Zn,Cr,Cu,Fe等,通过搅拌吸附、还原沉淀、过滤分离后制得改性骨架镍催化剂。将制备的催化剂用于对氯硝基苯加氢合成对氯苯胺,对添加不同辅助金属的催化剂进行了活性评价。试验结果表明:... 在骨架镍催化剂中加入贵金属钯或铂及辅助金属Mo,Zn,Cr,Cu,Fe等,通过搅拌吸附、还原沉淀、过滤分离后制得改性骨架镍催化剂。将制备的催化剂用于对氯硝基苯加氢合成对氯苯胺,对添加不同辅助金属的催化剂进行了活性评价。试验结果表明:添加辅助金属(NH_4)_6Mo_7O_(24)制备得到的钯改性镍催化剂具有优良的性能;在不添加脱氯抑制剂的条件下,对氯硝基苯的转化率大于99.9%,对氯苯胺的选择性大于98%,对氯苯胺的收率大于95%,加氢过程中脱氯副反应发生率低。选择(NH_4)_6Mo_7O_(24)为辅助金属对Pd/骨架镍催化剂进行改性是可行的,具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 硝基苯 骨架镍 催化剂 改性 加氢
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A Highly Efficient and Selective Water-Soluble Bimetallic Catalyst for Hydrogenation of Chloronitrobenzene to Chloroaniline 预览 被引量:1
18
作者 Zhou Yafen Yang Wenjuan +2 位作者 Zhou Limei Wang Manman Ma Xiaoyan 《中国炼油与石油化工:英文版》 SCIE CAS 2015年第2期26-31,共6页
Selective hydrogenation of chloronitrobenzene(CNB) to chloroaniline(CAN) catalyzed by water-soluble Ru/Pt bimetallic catalyst in an aqueous-organic biphasic system was studied. It was found that the catalytic activity... Selective hydrogenation of chloronitrobenzene(CNB) to chloroaniline(CAN) catalyzed by water-soluble Ru/Pt bimetallic catalyst in an aqueous-organic biphasic system was studied. It was found that the catalytic activity increased obviously due to the addition of platinum. Ru/Pt bimetallic catalysts exhibited a strong synergistic effect when the molar ratio of Pt was in the range of 5%—80%. Under the mild conditions including a temperature of 25 ℃, a hydrogen pressure of 1.0 MPa and a Pt molar ratio of 20%, the conversion of p-chloronitrobenzene(p-CNB) reached 99.9%, with the selectivity to p-chloroaniline(p-CAN) equating to 99.4%. The Ru/Pt catalyst also showed high activity and selectivity for the hydrogenation of other chloro- and dichloro-nitrobenzenes with different substituted positions. In addition, the catalyst can be recycled five times without significant loss of activity.更多还原 展开更多
关键词 水溶性双金属催化剂 硝基苯 选择性加氢 硝基苯类化合物 两相催化体系 催化活性 硝基苯
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ZnOOH/浮石催化臭氧氧化对氯硝基苯的研究 预览 被引量:2
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作者 袁磊 沈吉敏 陈忠林 《哈尔滨工业大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第8期12-16,共5页
为提高浮石催化臭氧氧化活性,以浮石为催化剂载体,硝酸锌为金属活性组分前驱物,采用等体积浸渍法制备了Zn OOH/浮石催化剂.以对氯硝基苯(p-CNB)为目标反应物,对Zn OOH/浮石、浮石催化臭氧化和单独臭氧氧化去除水中微量p-CNB的效果进... 为提高浮石催化臭氧氧化活性,以浮石为催化剂载体,硝酸锌为金属活性组分前驱物,采用等体积浸渍法制备了Zn OOH/浮石催化剂.以对氯硝基苯(p-CNB)为目标反应物,对Zn OOH/浮石、浮石催化臭氧化和单独臭氧氧化去除水中微量p-CNB的效果进行了比较.结果表明,与单独臭氧氧化相比,Zn OOH/浮石和浮石催化臭氧化工艺可以明显提高水中p-CNB的去除率,分别为93.4%和72.1%.反应体系添加叔丁醇对p-CNB催化降解效率产生明显抑制作用,说明催化臭氧化过程中羟基自由基(·OH)是主导氧化物种.催化臭氧分解和·OH捕捉实验表明,利用Zn OOH改性浮石,提高了浮石催化分解水中臭氧能力,增加了·OH生成量,从而提高水中p-CNB的降解效率.水质背景对催化臭氧化p-CNB的去除率影响较明显.Zn OOH/浮石催化剂重复使用10次,催化活性稳定.催化臭氧化过程中Zn OOH/浮石离子溶出量低. 展开更多
关键词 浮石 羟基锌 硝基苯 催化臭氧化 羟基自由基
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镍调节氮化碳催化剂用于对氯硝基苯高选择性还原至对氯苯胺 预览
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作者 符滕 胡佩 +5 位作者 王涛 董珍 薛念华 彭路明 郭学峰 丁维平 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第11期2030-2035,共6页
作为一种重要的化学中间体,对氯苯胺广泛应用于杀虫剂、染料和医药等.考虑到对环境的影响,目前合成对氯苯胺最为有效的方法仍然是对氯硝基苯的直接加氢过程.该反应的主要难点在于要做到严格的不脱氯,即在反应过程中不能生成苯胺.传统上... 作为一种重要的化学中间体,对氯苯胺广泛应用于杀虫剂、染料和医药等.考虑到对环境的影响,目前合成对氯苯胺最为有效的方法仍然是对氯硝基苯的直接加氢过程.该反应的主要难点在于要做到严格的不脱氯,即在反应过程中不能生成苯胺.传统上所采用的雷尼Ni催化剂虽然活性很高,但对氯苯胺的选择性较低,因此通常情况下需要向反应体系中加入抑制剂以提高产物选择性.贵金属也可用作催化剂,但其选择性也不高,且价格高昂.采用适当方法调节金属-载体间相互作用或使用不同金属的合金也可来提高反应的选择性.不过总体而言,利用简易的催化剂在高转化率条件下获得高的对氯苯胺选择性依然是一个挑战.氮化碳(CN)作为一种近年来被广泛研究的材料,其结构主要由以sp2共价键相连接的C和N原子构成,因而具有很多独特多变的性质.它的电子性质容易受到与其接触材料性质的影响.当CN与不同材料相互接触时,电子可以在二者之间相互转移.作为一种催化剂,CN在光解水和氧还原等多相催化反应中都表现出非常有趣的性质.这主要归因于其特殊的电子性质和结构性质,例如其费米能级附近的态密度会随着N含量的增加而增加,并形成一种类金属的材料.CN表面所拥有的丰富的缺陷位和N原子为电子的局域和锚定提供了位点,因而它可能用作金属催化剂的载体,而金属与CN之间形成的异质结已经被证明可以提高其光解水产氢的性能.研究表明,当某些金属与CN发生接触时,两者之间产生很强的相互作用,从而为我们调控CN的性质提供了一种可能的途径.本课题组曾通过利用CN包裹高度分散于Al2O3表面的Ni,发现在制备过程中催化剂中的Ni被还原到了金属态,且与CN之间形成了电子相互作用,从而成功地调节了CN的电子性质和能带结构.本文将这种纳米复合材料用于对氯硝基苯加� 展开更多
关键词 加氢反应 硝基苯 氮化碳 选择性
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