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葡萄糖超临界水气化制氢Ni/Zr(Ce,Y)O2-δ催化剂改性研究 认领
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作者 连晓燕 朱超 黄建兵 《当代化工》 CAS 2020年第10期2142-2147,2151,共7页
采用共沉淀法制备了ZnO或Co改性的Ni/Zr(Ce,Y)O2-δ(NZCY、ZnO-NZCY和Co-NZCY)催化剂,将其应用于间歇式反应釜进行葡萄糖超临界水气化(SCWG)制氢研究。反应条件:进料质量分数10%、温度500℃、压力23~24 MPa。结果表明:使用NZCY后,葡萄糖... 采用共沉淀法制备了ZnO或Co改性的Ni/Zr(Ce,Y)O2-δ(NZCY、ZnO-NZCY和Co-NZCY)催化剂,将其应用于间歇式反应釜进行葡萄糖超临界水气化(SCWG)制氢研究。反应条件:进料质量分数10%、温度500℃、压力23~24 MPa。结果表明:使用NZCY后,葡萄糖SCWG的氢气产量为17.01 mol·kg-1,为不加催化剂的7.62倍,碳气化率为75.46%,使用ZnO和Co改性的催化剂后碳气化率分别继续增至79.28%和78.54%。使用Co-NZCY后氢气产量继续增至18.46 mol·kg-1,略高于ZnO-NZCY,但甲烷产量略低于ZnO-NZCY。可见,Co利于水气转换反应,而ZnO利于甲烷化反应。采用XRD、SEM、N2吸脱附等手段对催化剂进行表征,发现催化剂具有良好的水热稳定性和抗积碳性,可归因于ZnO或Co与Ni单质以及Zr(Ce,Y)O2-δ载体之间的协同催化作用。 展开更多
关键词 生物质 催化剂 超临界气化(SCWG) 制氢 热稳定性 抗积碳性
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重构法合成Cu-SAPO-34及其NH3-SCR催化性能 认领
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作者 孙丽婧 杨淼 +6 位作者 曹毅 田鹏 吴鹏飞 曹磊 徐舒涛 曾姝 刘中民 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期1410-1420,共11页
氨选择催化还原NOx(NH3-SCR)是重要的柴油车尾气脱硝技术.发展高效且稳定的催化剂是提升该技术指标、应对严苛排放标准的关键.近年来,以Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-34为代表的金属离子负载分子筛催化剂材料因其较宽的活性温度窗口和高水热稳定... 氨选择催化还原NOx(NH3-SCR)是重要的柴油车尾气脱硝技术.发展高效且稳定的催化剂是提升该技术指标、应对严苛排放标准的关键.近年来,以Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-34为代表的金属离子负载分子筛催化剂材料因其较宽的活性温度窗口和高水热稳定性受到研究者的广泛关注.Cu-SSZ-13分子筛催化剂已被BASF公司商业应用.相较Cu-SSZ-13,Cu-SAPO-34具有更优的低温活性与高温水热稳定性,且合成成本低廉.但Cu-SAPO-34的低温耐水性差,当采用传统的金属离子负载过程进行反复多次离子交换时,存在分子筛结晶度下降(部分骨架结构塌陷)的风险.使用铜四乙烯五胺络合物(Cu-TEPA)作为模板剂和铜源一步合成Cu-SAPO-34可以避免反复的离子交换过程,但由于Cu-TEPA的模板导向能力过强,Cu负载量难以控制,而降低Cu-TEPA的投料量则会损失产品收率.同时,该方法合成的Cu-SAPO-34中含有大量硅岛,分子筛催化剂的水热稳定性显著降低.针对这些问题,本文提出利用一步合成的高铜含量Cu-SAPO-34作为前驱体与铜源合成Cu-SAPO-34的方法(命名为重构法).该方法不仅产品收率高,而且Cu和Si的含量/分布可控,合成样品的NH3-SCR催化性能和水热稳定性也明显提升.EDX结果显示,焙烧后的Cu-SAPO-34中铜分布均匀,说明前驱体充分参与了Cu-SAPO-34的重构.13C NMR和元素分析结果显示,相较一步法合成的Cu-SAPO-34,重构的Cu-SAPO-34中的四乙烯五胺在模板剂中的比例明显下降.Cu-TEPA限域在前驱体的CHA笼中,有效抑制其结构导向剂的作用.Cu引入量由前驱体加入量决定.29Si NMR结果显示,Cu-SAPO-34中的硅主要呈Si(4Al)分布,这有利于Cu-SAPO-34保持良好的高温水热稳定性.NH3-SCR反应结果显示,相较一步法合成的Cu-SAPO-34,重构的Cu-SAPO-34表现出良好的NH3-SCR反应活性和更优异的高温水热稳定性.不同硅含量的重构Cu-SAPO-34的NH3-SCR反应结果显示:在低温段,低硅含量的Cu 展开更多
关键词 Cu-SAPO-34 合成 NH3-SCR 热稳定性 晶化
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半合成与原位晶化催化裂化催化剂孔结构的研究 认领
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作者 熊晓云 聂普选 +1 位作者 禄军让 王久江 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第10期65-69,共5页
对中国石油兰州石化分公司催化剂厂分别采用半合成工艺和原位晶化工艺制备的两种催化裂化催化剂(编号分别为LDO-75、LB-5)进行高温水热处理(编号为LDO-75-T、LB-5-T),考察两种催化剂高温水热处理前后的孔结构及水热稳定性。结果表明:LDO... 对中国石油兰州石化分公司催化剂厂分别采用半合成工艺和原位晶化工艺制备的两种催化裂化催化剂(编号分别为LDO-75、LB-5)进行高温水热处理(编号为LDO-75-T、LB-5-T),考察两种催化剂高温水热处理前后的孔结构及水热稳定性。结果表明:LDO-75的孔体积和比表面积分别为0.27 cm 3 g和214.1 m 2 g,LB-5的孔体积和比表面积分别为0.35 cm 3 g和307.3 m 2 g,明显高于LDO-75;LDO-75和LB-5的最可几孔径分别为3.8 nm和6.3 nm;LDO-75和LB-5中的Y分子筛结晶度相近,但LB-5微孔比表面积达到216.0 m 2 g,明显高于LDO-75;水热处理后,LDO-75和LB-5的微孔比表面积保留率分别为44.4%和25.1%,说明LB-5存在不稳定的微孔结构;经水热处理后,LDO-75-T中孔径约3.8 nm的孔增加,而LB-5-T中孔径约6.3 nm的孔减少、孔径10~50 nm的孔增加。 展开更多
关键词 催化裂化 半合成 原位晶化 孔结构 热稳定性
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Cu-SAPO-17:一种新颖的NOx选择性催化还原催化剂 认领
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作者 刘晓娜 曹毅 +5 位作者 闫娜娜 马超 曹磊 郭鹏 田鹏 刘中民 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期1715-1722,共8页
在柴油机排放后处理系统中,颗粒捕捉器经常放在氨气选择性催化还原(NH3-SCR)催化剂附近.在颗粒捕捉器的再生环节中,其需要加热到873 K以上.同时,在柴油机存储和冷启动阶段, NH3-SCR催化剂需要暴露在低温(373 K以下)条件下.因此, NH3-SC... 在柴油机排放后处理系统中,颗粒捕捉器经常放在氨气选择性催化还原(NH3-SCR)催化剂附近.在颗粒捕捉器的再生环节中,其需要加热到873 K以上.同时,在柴油机存储和冷启动阶段, NH3-SCR催化剂需要暴露在低温(373 K以下)条件下.因此, NH3-SCR催化剂需要同时具备优异的高温水热稳定性和低温水热稳定性.在现有NH3-SCR催化剂中,铜交换的磷酸硅铝(SAPO)分子筛由于具有优异的高温水热稳定性而受到广泛关注.到目前为止,在现有41种SAPO分子筛中,仅有Cu-SAPO-34, Cu-SAPO-18, Cu-SAPO-35, Mn Ox-SAPO-11和Cu-SAPOSTA-7被应用到NH3-SCR反应中.在这些SAPO分子筛中,除SAPO-11外,其他分子筛都具有小孔大笼的特征.然而, SAPO分子筛在NH3-SCR反应中的广泛应用一直受到其低温水热稳定性的限制.因此,研究者们一直致力于研发其他具有小孔大笼特征的SAPO分子筛,以实现低温水热稳定性和高温水热稳定性兼备.本文报道了一个新颖的Cu-SAPO-17催化剂的合成,并首次将其应用于NH3-SCR反应中.SAPO-17具有三维8×8×8孔道结构,由沿着c轴的eri笼和can-dσr构成.首先采用廉价的环己胺(CHA)作为模板剂制备SAPO-17原粉,随后对SAPO-17原粉进行铜离子交换和焙烧,得到Cu-SAPO-17催化剂.通过优化催化剂的硅含量和铜含量,我们发现Cu-SAPO-17-8.0%-0.22催化剂表现出优异的低温水热稳定性和高温水热稳定性.该催化剂在353 K和10%H2O的氮气气氛下老化24 h后(低温水热老化),可以保持90%以上的新鲜活性;在973 K和10%H2O的空气气氛下老化16 h后(高温水热老化),在473 K下仍然可以达到50%以上的NO转化率.通过X射线粉末精修(Rietveld精修)SAPO-17-8.0%(未焙烧)确定了模板剂环己胺的落位、分子筛中的主客体相互作用以及Bronsted酸位点分布.精修结果显示:1)一个eri笼子中包含两个质子化的环己胺;2)环己胺上的N原子与骨架上的O4形成了经典的氢键(N–H...O4=2.96A).这� 展开更多
关键词 SAPO-17分子筛 RIETVELD精修 主客体相互作用 氨气选择性催化还原(NH3-SCR) 热稳定性 Cu2+落位
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金属负载型分子筛催化剂在NH3-SCR反应中水热稳定性的研究进展 认领
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作者 郑伟 陈佳玲 +3 位作者 郭立 张文博 赵浩然 吴晓琴 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第10期1193-1207,I0003,共16页
NOx控制是目前大气污染控制领域的重要研究内容,NH3选择性催化还原技术(NH3-SCR)是消除NOx最有效的技术之一,其核心是高性能催化剂的开发。本研究综述了金属负载型分子筛催化剂(Cu基和Fe基分子筛催化剂)的NH3-SCR活性、水热稳定性以及... NOx控制是目前大气污染控制领域的重要研究内容,NH3选择性催化还原技术(NH3-SCR)是消除NOx最有效的技术之一,其核心是高性能催化剂的开发。本研究综述了金属负载型分子筛催化剂(Cu基和Fe基分子筛催化剂)的NH3-SCR活性、水热稳定性以及水热老化失活机制,并对影响催化剂水热稳定性的因素(包括Si/Al比、分子筛拓扑结构、活性金属负载量、粒径和合成方法等)进行了系统阐述,总结了一些有效提高催化剂水热稳定性的改性方法,比如磷改性、第二活性金属改性、碱金属改性和外表面改性等。最后,对进一步提高金属负载型分子筛催化剂在NH3-SCR反应中的水热稳定性进行了展望。 展开更多
关键词 NOx NH3-SCR 热稳定性 分子筛
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Mg3(PO4)2修饰铂钨锆复合氧化物的性能 认领
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作者 李小龙 陈长林 《南京工业大学学报:自然科学版》 CAS 北大核心 2020年第2期152-159,共8页
采用浸渍-焙烧法制备不同含量Mg3(PO4)2修饰的铂钨锆复合氧化物(Pt-WO3/ZrO2)。采用N2吸附-脱附、X线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)以及CO脉冲吸附等手段对Mg3(PO4)2修饰的P... 采用浸渍-焙烧法制备不同含量Mg3(PO4)2修饰的铂钨锆复合氧化物(Pt-WO3/ZrO2)。采用N2吸附-脱附、X线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)以及CO脉冲吸附等手段对Mg3(PO4)2修饰的Pt-WO3/ZrO2进行表征。通过连续的固定床反应器对Mg3(PO4)2修饰的Pt-WO3/ZrO2催化甘油氢解的稳定性能进行评价,并利用水热釜对修饰前后的WO3/ZrO2载体进行水热稳定性研究。结果表明:一定量Mg3(PO4)2修饰的Pt-WO3/ZrO2,ZrO2的四方相较单斜相增长较多,总酸量增加,Pt的分散度增大,金属的还原性能增强,其中2%Mg3(PO4)2修饰的Pt-WO3/ZrO2催化甘油氢解的稳定性能较为显著,200 h内反应基本趋于稳定。一定量Mg3(PO4)2的引入有效地促进了ZrO2晶型的转变,促使其他晶型的ZrO2更多地转变为四方相的ZrO2,阻止了WO3/ZrO2载体总酸量的降低和孔道结构的坍塌,从而提高了WO3/ZrO2载体的水热稳定性。 展开更多
关键词 铂钨锆复合氧化物 钨锆载体 Mg3(PO4)2 热稳定性 甘油氢解
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镁修饰钨铝复合氧化物在甘油催化中的应用 认领
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作者 胡小康 陈长林 《南京工业大学学报:自然科学版》 CAS 北大核心 2020年第2期160-166,共7页
采用重复浸渍-焙烧法将Mg(NO3)2和贵金属Pt依次负载在已制备的钨铝复合氧化物WOx/Al2O3(W/Al)载体上,制得负载Pt的镁修饰钨铝复合氧化物(Pt-MgO/W/Al)。使用X线衍射仪(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO脉冲吸附、H2程序升温脱附(H2-TPD... 采用重复浸渍-焙烧法将Mg(NO3)2和贵金属Pt依次负载在已制备的钨铝复合氧化物WOx/Al2O3(W/Al)载体上,制得负载Pt的镁修饰钨铝复合氧化物(Pt-MgO/W/Al)。使用X线衍射仪(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO脉冲吸附、H2程序升温脱附(H2-TPD)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)对制备的样品进行表征。用水热釜对催化剂进行水热稳定性的探究,在固定床反应器上考察催化剂催化氢解甘油的性能。结果表明:负载在W/Al表面的Mg(NO3)2在一定温度下焙烧后在催化剂上分解,使得催化剂有良好的水热稳定性,提高并保持了Pt在催化剂上的分散度,增强了催化剂的H2吸附能力,并在长时间的催化氢解反应过程中提高了催化剂活性,保持了催化剂性能的稳定;在H2压力为4 MPa、甘油的质量空速为0.2 h-1、反应温度为160℃的条件下,甘油的转化率达到78%,1,3-丙二醇的选择性达到55%。 展开更多
关键词 铂钨铝催化剂 甘油氢解 热稳定性
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无模板法合成的Phi分子筛在NO选择性催化还原中的应用 认领
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作者 杨润农 余林 +7 位作者 赵向云 杨晓波 高梓寒 傅广赢 姜久兴 练纬琳 刘武源 范群 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期5578-5588,共11页
氮氧化物(NOx)是大气中的一种主要污染物。采用具有菱沸石结构(CHA)的铜基分子筛作为催化剂,通过选择性催化还原(SCR)技术可有效去除NOx。采用一种经济环保的制备方法,在不使用模板剂的条件下水热合成一种具有结构缺陷的低硅铝比CHA型... 氮氧化物(NOx)是大气中的一种主要污染物。采用具有菱沸石结构(CHA)的铜基分子筛作为催化剂,通过选择性催化还原(SCR)技术可有效去除NOx。采用一种经济环保的制备方法,在不使用模板剂的条件下水热合成一种具有结构缺陷的低硅铝比CHA型分子筛(Phi,Si/Al=4.7)。结果表明,经Cu离子交换制备的Cu/Phi具有最丰富的表面酸性与孤立态Cu^2+,表现出较好的低温活性、较宽的工作温度窗口以及良好的水热稳定性。Na或Mg的存在降低了Cu/Phi的表面酸性及孤立态Cu^2+的含量,水热老化后的Na,Cu/Phi和Mg,Cu/Phi均呈现出不同程度的骨架坍塌,相应导致了催化剂失活。 展开更多
关键词 分子筛 催化剂 碱/碱土金属离子 热稳定性 失活 NH3-SCR
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粉煤灰基介孔ZSM-5的孔径调控以及催化油烟中戊醛 认领 被引量:1
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作者 李建 石应杰 +4 位作者 付晓恒 张凡 黄家玉 刘燕丽 朱金伟 《中南大学学报:自然科学版》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1174-1188,共15页
利用粉煤灰中的硅铝组分并结合两段水热合成法制备介孔ZSM-5分子筛(HZ),通过控制介孔模板剂的添加量,得到一系列不同孔径的HZ分子筛。同时,对不同孔径的HZ分子筛进行水蒸气热处理研究,并采用XRD,SEM,TEM,27Al MAS-NMR和N2吸脱附实验等... 利用粉煤灰中的硅铝组分并结合两段水热合成法制备介孔ZSM-5分子筛(HZ),通过控制介孔模板剂的添加量,得到一系列不同孔径的HZ分子筛。同时,对不同孔径的HZ分子筛进行水蒸气热处理研究,并采用XRD,SEM,TEM,27Al MAS-NMR和N2吸脱附实验等手段对HZ分子筛水蒸气热处理前后的物理化学性质进行表征。通过采用浸渍法制备质量分数为10%LaMnO3/HZ催化剂,对所有样品进行油烟中异味有机挥发物(戊醛和己醛)的催化氧化评价。研究结果表明:当PDADMAC与SiO2的质量比(m(PDADMAC):m(SiO2))小于0.30时,各分子筛均可保持一定的结晶度,其介孔容积可达0.24 cm^3/g,比表面积为302.1~428.5 m^2/g,平均孔径尺寸可达4.7 nm;分子筛的外观形貌随PDADMAC的增加由棒状组合成的微米级球状颗粒逐渐演变成纳米粒子的聚集体。水蒸气热处理后,各介孔ZSM-5分子筛均可以保持原来的MFI晶体结构且无脱铝现象发生,说明具有较强的水蒸气热稳定性,且催化效果均有所提高,而其平均孔径增加,晶粒尺寸变小。此外,负载LaMnO3之后,各分子筛均表现出较好的催化效果,其中具有适宜介孔结构的HZ-0.22更有利于催化。 展开更多
关键词 介孔ZSM-5分子筛 热稳定性 油烟 催化氧化 LAMNO3
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硅烷化对NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA水热稳定性的促进作用 认领
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作者 徐书浩 林青瑾 +4 位作者 刘双 刘静莹 徐海迪 王健礼 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第12期2385-2394,共10页
采用硅烷化改性NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA,以提高催化剂的水热稳定性。X射线衍射、扫描电子显微镜和27Al核磁共振谱图等研究证实,硅烷化改性明显抑制BEA分子筛骨架中Si-O-Al键的水解,保持其结构完整,从而有效提高水热处理后Cu... 采用硅烷化改性NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA,以提高催化剂的水热稳定性。X射线衍射、扫描电子显微镜和27Al核磁共振谱图等研究证实,硅烷化改性明显抑制BEA分子筛骨架中Si-O-Al键的水解,保持其结构完整,从而有效提高水热处理后CuCe/BEA的催化活性。氨气-程序升温脱附和原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究结果表明,硅烷化改性的催化剂由于保持更完整的骨架结构能够形成更多的酸性位点。此外,氢气-程序升温还原和X射线光电子能谱测试表明,硅烷化改性有利于提高活性铜物种的分散性。因此,相比于CuCe/BEA催化剂,硅烷化改性的CuCeSi/BEA催化剂具有更多的酸性位点和高度分散的Cu物种,共同促进了催化剂的水热稳定性。 展开更多
关键词 硅烷化 分子筛 热稳定性 结构活性关系 多相催化
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LiOH改性对铂钨锆催化剂的影响 认领
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作者 宋帅营 陈长林 《南京工业大学学报:自然科学版》 CAS 北大核心 2020年第5期563-570,共8页
采用共浸渍-焙烧法制备不同LiOH质量分数改性的铂钨锆催化剂(Pt-WZr),通过N2等温吸附-脱附、X线衍射(XRD)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO脉冲吸附、H2-程序升温脱附(H2-TPD)对催化剂的理化性质进行表征。使... 采用共浸渍-焙烧法制备不同LiOH质量分数改性的铂钨锆催化剂(Pt-WZr),通过N2等温吸附-脱附、X线衍射(XRD)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO脉冲吸附、H2-程序升温脱附(H2-TPD)对催化剂的理化性质进行表征。使用连续流动的固定床反应器考察催化剂对甘油氢解制备1,3-丙二醇的催化性能,使用高温水热釜考察钨锆复合氧化物的水热稳定性。结果表明:适量LiOH的引入能够显著调节催化剂的酸强度,减少强酸量、增大弱酸量,有利于提高催化剂表面活性组分Pt的分散度,增强Pt与钨锆载体间的相互作用,促使催化剂中的四方相ZrO2向单斜相ZrO2转变。LiOH的引入显著提高了甘油转化率和1,3-丙二醇收率,当LiOH质量分数为1.0%时,甘油转化率和1,3-丙二醇收率达到最优,分别为85.8%和39.7%。与未改性的钨锆复合氧化物相比,LiOH改性后的钨锆复合氧化物水热稳定性得到显著提高。 展开更多
关键词 铂钨锆催化剂 氢氧化锂 甘油氢解 热稳定性
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先进稀薄氮氧化物控制的超稳定后处理系统的开发 认领
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作者 +1 位作者 闫红梅(译) 《汽车与新动力》 2020年第2期53-60,共8页
选择性催化还原(SCR)催化剂与柴油颗粒过滤器(SDPF)的集成可能是满足即将出台的严格排放法规的最可行方法之一。菱沸石结构催化剂SSZ-13使得尿素SCR技术可广泛应用于汽车领域,与热稳定性较低的ZSM-5技术相比,其具有高达750℃的强大热稳... 选择性催化还原(SCR)催化剂与柴油颗粒过滤器(SDPF)的集成可能是满足即将出台的严格排放法规的最可行方法之一。菱沸石结构催化剂SSZ-13使得尿素SCR技术可广泛应用于汽车领域,与热稳定性较低的ZSM-5技术相比,其具有高达750℃的强大热稳定性。然而,随着850℃老化时间增加,热稳定性较好的Cu-SSZ-13催化剂开始失去其初始活性,SDPF上的SCR催化剂可能在下降到怠速(DTI)条件下,当过滤器再生时暴露出来。因此,在汽车制造中强烈需要在更高温度下可存活、更耐用的SCR催化剂。最近研究发现,铜置换高二氧化硅(LTA)显示出优异的水热稳定性,有望成为能在下一代SDPF上应用的高品质候选材料,从而满足更严格的实际驾驶排放要求。900℃下水热老化12h后,在整个反应温度下,Cu/LTA催化剂上的氮氧化物(NOx)还原优于目前最高水平的Cu/SSZ-13商业催化剂。此外,由于NH3向NO的低氧化过程,Cu/LTA催化剂在620℃下贫/富循环老化后仍可以保持显著的高温NOx转化率。与Cu/SSZ-13相比,Cu/LTA在水热老化后具有更稳定的NH3存储能力,将为集成在车载尿素喷射控制以获得最大系统性能提供额外的益处。介绍了模拟动态全球统一轻型车辆测试循环模式下Cu/LTA催化剂的性能,这些增强功能将有助于在实际驾驶条件下改进未来的稀薄NOx后处理系统。 展开更多
关键词 高效能柴油发动机 减排 催化剂 热稳定性
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Cu/SSZ-13晶种辅助合成SAPO-34分子筛及其NH3-SCR性能研究 认领
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作者 李凯祥 程怀洋 李振国 《当代化工》 CAS 2020年第2期295-299,304共6页
以工业级硅溶胶、铝溶胶为原料,高水热稳定性Cu/SSZ-13为晶种,三乙胺为模板剂,快速制备SAPO-34分子筛,比表面积达到526 m2/g,统计粒径尺寸范围为2.5~5.5μm。采用浸渍法制备系列Cu/SAPO-34催化剂,其氮氧化物转化活性温度窗口(转化率超过... 以工业级硅溶胶、铝溶胶为原料,高水热稳定性Cu/SSZ-13为晶种,三乙胺为模板剂,快速制备SAPO-34分子筛,比表面积达到526 m2/g,统计粒径尺寸范围为2.5~5.5μm。采用浸渍法制备系列Cu/SAPO-34催化剂,其氮氧化物转化活性温度窗口(转化率超过90%)随着铜含量增加逐渐向低温偏移,副产物N2O生成量增加。当铜含量为3%时,催化剂性能最佳,NOx起燃温度(T50)为145℃,操作温度窗口(T90)范围为160~550℃。700℃-10%H2O-24 h水热老化处理后,温度窗口范围仍保持在175~430℃,优于商业对照样品,具有实际应用潜力。 展开更多
关键词 分子筛催化剂 Cu/SAPO-34 NOx转化率 N2O生成量 热稳定性
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活性氧化铝水合及抗水合研究进展 认领
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作者 吕宇皓 赵多 +1 位作者 刘仲能 马文迪 《工业催化》 CAS 2020年第10期1-8,共8页
活性氧化铝性质活泼,在有水环境中会发生水合现象,使其织构性质变化,造成催化剂强度下降,导致催化剂不可逆失活。氧化铝水合过程有两种方式:氧化铝表面Al-O键水解和表面氧化铝溶解后再以水合氧化铝的形式析出。在氧化铝表面形成尖晶石... 活性氧化铝性质活泼,在有水环境中会发生水合现象,使其织构性质变化,造成催化剂强度下降,导致催化剂不可逆失活。氧化铝水合过程有两种方式:氧化铝表面Al-O键水解和表面氧化铝溶解后再以水合氧化铝的形式析出。在氧化铝表面形成尖晶石结构仅可以延缓氧化铝水合;采用Si和P改性,在Al2O3表面形成稳定的Si-O-Al和P-O-Al结构,消除氧化铝表面羟基,可以有效提高Al2O3水热稳定性。 展开更多
关键词 催化剂工程 活性氧化铝 热稳定性 合机理
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OMS-2催化剂成型工艺研究及其在印染废水处理中的应用 认领
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作者 孙孟玲 孟旭 +3 位作者 陈革新 龚雨杰 苟明霞 赵培庆 《工业催化》 CAS 2020年第3期43-47,共5页
以OMS-2粉体催化剂为基础,对催化剂进行挤出成型,考察粘结剂种类、粘结剂用量、润滑剂和孔结构改进剂用量、焙烧温度对成型催化剂机械强度的影响。得到最佳成型工艺条件为,粘结剂硅溶胶用量为OMS-2粉体催化剂质量的105%~110%、辅助粘结... 以OMS-2粉体催化剂为基础,对催化剂进行挤出成型,考察粘结剂种类、粘结剂用量、润滑剂和孔结构改进剂用量、焙烧温度对成型催化剂机械强度的影响。得到最佳成型工艺条件为,粘结剂硅溶胶用量为OMS-2粉体催化剂质量的105%~110%、辅助粘结剂纳米ZrO 2用量为OMS-2粉体催化剂质量的30%~35%、润滑剂田菁粉用量为OMS-2粉体催化剂质量的2.5%~3.0%、孔结构改进剂柠檬酸用量为OMS-2粉体催化剂质量的5%~6%,焙烧温度450℃。成型后催化剂机械强度可达150 N·cm-1,满足工业化应用对催化剂强度的要求。将成型催化剂应用于催化湿式氧化印染废水处理,经过432 h活性评价时间,COD平均去除率约91.6%,反应结束后催化剂结构完整,平均机械强度约144 N·cm-1,表现出良好的水热稳定性。 展开更多
关键词 催化剂工程 OMS-2催化剂 机械强度 催化湿式氧化 热稳定性
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Nb改性对MnCe0.2Ox低温SCR抗硫和水热稳定性能的影响 认领
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作者 樊荣 杨波 +1 位作者 黄琼 徐海涛 《南京工业大学学报:自然科学版》 CAS 北大核心 2020年第6期751-759,共9页
采用均相沉淀法制备系列Nb掺入MnCe0.2Ox低温烟气脱硝催化剂,对比研究MnCe0.2Ox和MnNbβCe0.2Ox催化剂NH3选择性催化还原(NH3SCR)性能、水热稳定性能和抗硫中毒性能,同时考察NH3SCR反应中NOx、NH3和SO2的分子迁移过程。结果表明:MnNb0.4... 采用均相沉淀法制备系列Nb掺入MnCe0.2Ox低温烟气脱硝催化剂,对比研究MnCe0.2Ox和MnNbβCe0.2Ox催化剂NH3选择性催化还原(NH3SCR)性能、水热稳定性能和抗硫中毒性能,同时考察NH3SCR反应中NOx、NH3和SO2的分子迁移过程。结果表明:MnNb0.4Ce0.2Ox催化剂在180℃时NOx脱除效率达到98.5%。通入SO2和H2O 20 h后,NOx脱除效率仍然达到80%。此外,400℃水热老化24 h后,MnNb0.4Ce0.2Ox在180℃时NOx脱除效率仍然达到97%。Nb掺入增加了MnCe0.2Ox催化剂的比表面积,促进了Lewis酸的增加,并增强了氧化还原性能。在SO2和H2O存在时,Nb的掺入可以有效抑制MnNb0.4Ce0.2Ox表面SO2的吸附和硫氨盐的形成。同时,Nb与Mn和Ce之间的相互作用,也使得MnNb0.4Ce0.2Ox的结构稳定性得到增强。 展开更多
关键词 低温脱硝 MnCe0.2Ox 抗硫 热稳定性 Nb改性
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稠油水热裂解中固体催化剂的研究进展 认领
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作者 毛金成 伍春林 +1 位作者 王海彬 蒲万芬 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期688-693,共6页
综述了稠油固体催化降粘催化剂开发所取得的进展和基本问题。稠油水热裂解反应中,最合适的催化剂是那些含有强活性位点的催化剂,它们可以有效地破坏胶质和沥青质中的C—C、C—S、C—O和其他相关化学键,使得饱和烃和轻质芳香烃的浓度增加... 综述了稠油固体催化降粘催化剂开发所取得的进展和基本问题。稠油水热裂解反应中,最合适的催化剂是那些含有强活性位点的催化剂,它们可以有效地破坏胶质和沥青质中的C—C、C—S、C—O和其他相关化学键,使得饱和烃和轻质芳香烃的浓度增加,从而达到稠油降粘的目的。天然沸石,杂多酸,改性氧化锆,Mo、W、Co和Ni的合金,Cu和Fe的纳米氧化物,纳米Fe颗粒,疏水性沸石,W和Mo的碳化物等物质作为催化剂用于水热裂解反应也被大量报道。同时论述了这些固体催化剂的水热稳定性,说明了固体催化剂在水热裂解反应中的优越性。但是这些所有提到的催化剂,都需要进一步研究探索最佳的催化剂合成方式、操作条件和实际反应机理,才能真正投入到油田的使用推广中。 展开更多
关键词 稠油 裂解 固体催化剂 热稳定性
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Co改性SBAT-15分子筛结构稳定性研究 认领 被引量:1
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作者 黄健 张思月 +2 位作者 郭金辉 许先猛 马欣 《当代化工研究》 2019年第9期74-77,共4页
本文以三嵌段共聚物(PE0-PP0-PE0)为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,在酸性条件下制备了SBA-15介孔分子筛,采用浸渍法掺杂过渡族Co金属元素对其表面进行修饰.通过FT-IR、BET、和SEM分析对结构进行了表征,结果表明,不同介质不同浓度Co掺杂对... 本文以三嵌段共聚物(PE0-PP0-PE0)为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,在酸性条件下制备了SBA-15介孔分子筛,采用浸渍法掺杂过渡族Co金属元素对其表面进行修饰.通过FT-IR、BET、和SEM分析对结构进行了表征,结果表明,不同介质不同浓度Co掺杂对介孔分子筛的结构影响较大. 展开更多
关键词 SBA-15分子筛 Co改性SBA-15 热稳定性 酸性介质稳定性
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以天然矿物为全部硅铝源低成本绿色合成ZSM-5分子筛的研究 认领
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作者 向永生 胡晓荣 +5 位作者 岳源源 王磊 鲍晓军 姚文君 李景锋 张岩 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期219-228,共10页
ZSM-5分子筛被广泛地应用于催化、吸附分离、离子交换和绿色化工等领域,但目前其合成主要是以无机化学品为硅铝源,从源头来看是非绿色化的过程.我们以热活化的硅藻土和亚熔盐活化的累托土为全部硅铝源,通过调变两种矿物的加入比例调变... ZSM-5分子筛被广泛地应用于催化、吸附分离、离子交换和绿色化工等领域,但目前其合成主要是以无机化学品为硅铝源,从源头来看是非绿色化的过程.我们以热活化的硅藻土和亚熔盐活化的累托土为全部硅铝源,通过调变两种矿物的加入比例调变合成体系的硅铝比,在水热合成体系中制备ZSM-5分子筛.系统地考察模板剂用量、碱度、投料硅铝比、晶化时间等合成条件对产物结构和性质的影响,并对在最优条件下合成的ZSM-5分子筛的物化性质进行了详细地表征,结果表明:以天然矿物为全部硅铝源可以合成出具有较高结晶度、晶粒尺寸约为4μm的六面体挛晶形貌的ZSM-5分子筛,该分子筛比商业ZSM-5分子筛具有更高的水热稳定性和更优的加氢异构性能. 展开更多
关键词 硅藻土 累托土 ZSM-5 合成条件 热稳定性
SAPO-34分子筛的快速晶化及其NH3-SCR性能 认领
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作者 王家明 金炜阳 +5 位作者 岳军 王刚 张杰 李新华 饶婷 贾莉伟 《金属功能材料》 CAS 2019年第6期44-47,共4页
相比单独采用三乙胺为模板剂,添加少量四乙烯五胺能明显加速SAPO-34分子筛的晶化过程,实现分子筛的快速合成。将快速合成的分子筛和商品分子筛经离子交换得到类似铜负载量的分子筛催化剂Cu/SAPO-34并进行NH3-SCR性能测试。测试结果表明,... 相比单独采用三乙胺为模板剂,添加少量四乙烯五胺能明显加速SAPO-34分子筛的晶化过程,实现分子筛的快速合成。将快速合成的分子筛和商品分子筛经离子交换得到类似铜负载量的分子筛催化剂Cu/SAPO-34并进行NH3-SCR性能测试。测试结果表明,Cu/SAPO-34催化剂表现出较好的NH3-SCR活性,该类催化剂经750℃,10%H2O,48h水热老化后展现出较新鲜态催化剂更优异的低温反应活性。相比商品化分子筛,快速合成所得催化剂有更优的高温活性和稳定性,具有良好的应用前景。 展开更多
关键词 SAPO-34 快速晶化 NH3-SCR 热稳定性
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