期刊文献+
共找到3,914篇文章
< 1 2 196 >
每页显示 20 50 100
纳米Au-Pd@Ce修饰介孔磷酸铝的制备及其催化氧化环己烷性能 预览
1
作者 岳利娟 佟占鑫 +3 位作者 晏精青 彭超 陈月 陈丽娟 《工业催化》 CAS 2019年第1期17-22,共6页
采用水热合成法制备Ce修饰介孔磷酸铝,再通过原位还原法负载纳米Au-Pd制备催化剂;通过以空气为氧化剂的环己烷选择性氧化反应测试催化剂的催化性能,并考察水热温度、Ce掺杂量、负载贵金属对催化剂催化氧化环己烷的的影响。结果表明,以14... 采用水热合成法制备Ce修饰介孔磷酸铝,再通过原位还原法负载纳米Au-Pd制备催化剂;通过以空气为氧化剂的环己烷选择性氧化反应测试催化剂的催化性能,并考察水热温度、Ce掺杂量、负载贵金属对催化剂催化氧化环己烷的的影响。结果表明,以140℃水热制备的Ce掺杂质量分数为0.15%的Ce 0.15-APO(140)负载Au-Pd双金属(Au与Pd质量比3∶1)催化剂活性最高。在反应温度120℃,空气压力1 MPa和反应1 h的条件下,环己醇+酮的产率可达11.81%,选择性达99%,催化剂在同样条件下循环使用5次,活性无明显下降。 展开更多
关键词 催化化学 磷酸铝 负载Au-Pd 环己烷 催化氧化
在线阅读 下载PDF
乙二醇催化氧化反应研究进展
2
作者 宁宇峰 张建栋 +4 位作者 李兴 魏文珑 常宏宏 高文超 乔岩 《化学试剂》 CAS 北大核心 2019年第6期550-558,共9页
乙二醇属于最简单的二元醇,其化学性质活泼,可发生酯化、醚化、氧化、缩合、脱水等反应。针对乙二醇在近年来行情低迷,产能过剩的状况,重点论述了以乙二醇为主要原料可进行的氧化反应转化,包括化学氧化法、电化学氧化法和生物催化氧化... 乙二醇属于最简单的二元醇,其化学性质活泼,可发生酯化、醚化、氧化、缩合、脱水等反应。针对乙二醇在近年来行情低迷,产能过剩的状况,重点论述了以乙二醇为主要原料可进行的氧化反应转化,包括化学氧化法、电化学氧化法和生物催化氧化法。详细分析了酶催化和静息细胞催化等生物法转化乙二醇合成乙醇醛、乙醇酸、乙二醛等的相关研究报道,指出了生物催化氧化法相较于传统化学氧化无可比拟的优点,并对以乙二醇为原料合成精细化学品进行了展望。 展开更多
关键词 乙二醇 催化氧化 生物氧化
水处理高级氧化技术研究进展 预览
3
作者 赵丽红 聂飞 《科学技术与工程》 北大核心 2019年第10期1-9,共9页
随着水污染问题的日益严重,可以产生大量自由基的高级氧化技术(AOPs)得到了越来越多人们的关注。对Fenton氧化法、臭氧氧化法、湿式氧化法、光催化氧化法、超临界水氧化法、超声波氧化法及过硫酸盐氧化法在废水领域的研究现状与发展进... 随着水污染问题的日益严重,可以产生大量自由基的高级氧化技术(AOPs)得到了越来越多人们的关注。对Fenton氧化法、臭氧氧化法、湿式氧化法、光催化氧化法、超临界水氧化法、超声波氧化法及过硫酸盐氧化法在废水领域的研究现状与发展进行了详细介绍。如何产生更多的羟基自由基(·OH)是AOPs应着手解决的首要问题。研究成本低廉、氧化效率良好的氧化剂和催化性能优异、稳定的催化剂以及高级氧化联合技术的开发是未来AOPs的主要发展趋势。 展开更多
关键词 高级氧化技术 水处理 催化剂 催化氧化
在线阅读 免费下载
软化及臭氧催化氧化处理反渗透浓盐水的中试研究 预览
4
作者 戴灵峰 裘碧英 +2 位作者 许威 段俊 杨凯 《工业用水与废水》 CAS 2019年第2期32-34,51共4页
针对某煤化工企业排放的反渗透浓盐水,采用先加碱软化除硬,再臭氧催化氧化的方法进行处理。在NaOH投加量为1200mg/L的条件下,出水总硬度小于450mg/L,满足后续处理的进水要求,同时可使TOC的质量浓度从70mg/L降至50mg/L。软化后的浓盐水... 针对某煤化工企业排放的反渗透浓盐水,采用先加碱软化除硬,再臭氧催化氧化的方法进行处理。在NaOH投加量为1200mg/L的条件下,出水总硬度小于450mg/L,满足后续处理的进水要求,同时可使TOC的质量浓度从70mg/L降至50mg/L。软化后的浓盐水在臭氧投加量为300~350mg/L时,TOC的质量浓度从50mg/L降至20mg/L以下,出水水质满足DB37/676—2007《山东半岛流域水污染物排放标准》表3中一级标准,同时浓盐水的可生化性得到提高。 展开更多
关键词 反渗透浓盐水 臭氧 高级氧化 催化氧化 软化
在线阅读 下载PDF
环己酮氧化制备ε-己内酯的工艺研究进展 预览
5
作者 王媛媛 龚华银 +1 位作者 刘赛赛 朱明乔 《合成纤维工业》 CAS 2019年第2期54-61,共8页
综述了近年来环己酮氧化制备ε-己内酯的工艺研究进展并评述了各工艺的优缺点。以环己酮为原料氧化制备ε-己内酯的工艺主要有过氧酸氧化、双氧水氧化、氧气/醛类共氧化和生物氧化等4种氧化工艺,其中过氧酸、双氧水为氧源氧化环己酮制备... 综述了近年来环己酮氧化制备ε-己内酯的工艺研究进展并评述了各工艺的优缺点。以环己酮为原料氧化制备ε-己内酯的工艺主要有过氧酸氧化、双氧水氧化、氧气/醛类共氧化和生物氧化等4种氧化工艺,其中过氧酸、双氧水为氧源氧化环己酮制备ε-己内酯的技术已被人们成功掌握。过氧酸氧化法是目前工业大规模生产ε-己内酯的主流。但是,基于当今绿色化学的要求和发展现状,双氧水氧化工艺是最经济和具有发展前景的制备ε-己内酯的工艺,需研发高效稳定的催化剂及其工艺中的除水技术。 展开更多
关键词 Ε-己内酯 环己酮 氧化工艺 催化氧化 技术进展
在线阅读 下载PDF
催化氧化合成过氧乙酸的本征动力学 预览
6
作者 丁榕 张光旭 +2 位作者 石楷华 汪义超 叶云涛 《华中师范大学学报:自然科学版》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期229-236,共8页
过氧乙酸是一种用途广泛的有机过氧化物.利用固体酸催化剂催化氧化乙酸从而间接氧化环己酮合成ε-己内酯是一种绿色生产过程,其中催化氧化乙酸生成过氧乙酸是关键步骤.借助化学滴定分析法,使用Mg/Sn/W复合氧化物为催化剂,以H2O2为氧化剂... 过氧乙酸是一种用途广泛的有机过氧化物.利用固体酸催化剂催化氧化乙酸从而间接氧化环己酮合成ε-己内酯是一种绿色生产过程,其中催化氧化乙酸生成过氧乙酸是关键步骤.借助化学滴定分析法,使用Mg/Sn/W复合氧化物为催化剂,以H2O2为氧化剂,以乙酸丁酯为共沸剂研究氧化乙酸生成过氧乙酸过程的本征动力学及过程中H2O2分解动力学.当催化剂粒径为160~200目时,内扩散影响可基本消除,当搅拌速度大于800r·min-1时,外扩散可以忽略.使用幂函数型模型对动力学过程进行描述,研究结果表明,过氧乙酸生成反应本征动力学速率方程对H2O2、乙酸均为一级,反应活化能为6.76141×104 J·mol-1,指前因子为6.78090×106;适用于该反应过程体系的H2O2分解反应动力学的反应级数为1.59345,反应活化能为7.59041×104 J·mol-1,指前因子为1.08795×108. 展开更多
关键词 本征动力学 催化氧化 Mg/Sn/W 复合氧化物 过氧乙酸
在线阅读 下载PDF
催化氧化处理高难度废水的工业化技术 预览
7
作者 袁新杰 《化工设计通讯》 CAS 2019年第2期224-225,共2页
高难废水指的是工矿企业生产产生的一种具有高盐、成分复杂、色度高、难生化降解及毒性大的难处理废水,对水体污染严重,处理成本极高。综述了国内外高难废水处理技术现状及存在问题,重点介绍了臭氧催化氧化技术、四相催化氧化技术、湿... 高难废水指的是工矿企业生产产生的一种具有高盐、成分复杂、色度高、难生化降解及毒性大的难处理废水,对水体污染严重,处理成本极高。综述了国内外高难废水处理技术现状及存在问题,重点介绍了臭氧催化氧化技术、四相催化氧化技术、湿式氧化处理技术及水力空化协同臭氧氧化水处理技术的原理、特点及应用领域等。 展开更多
关键词 催化氧化 废水处理 工业化技术
在线阅读 下载PDF
金属Salen配合物的合成及其催化性能研究 预览
8
作者 单洪亮 《山东化工》 CAS 2019年第13期39-41,46共4页
本文首先以水杨醛和乙二胺为原料合成了Salen配体,进而制备了四种金属Salen配合物。在此基础上,研究了四种金属Salen配合物在安息香催化氧化中的催化性能。在氧化反应中,我们对反应条件进行了系统优化,得到最优条件为:以Co(Salen)为催化... 本文首先以水杨醛和乙二胺为原料合成了Salen配体,进而制备了四种金属Salen配合物。在此基础上,研究了四种金属Salen配合物在安息香催化氧化中的催化性能。在氧化反应中,我们对反应条件进行了系统优化,得到最优条件为:以Co(Salen)为催化剂,EtOH为溶剂,K2CO3为碱,空气为氧化剂,反应温度为80℃。最后,利用Co(Salen)催化剂在水中的溶解性能,我们用水萃取实现了Co(Salen)催化剂的高效回收,第2次回收所得催化剂在安息香的催化氧化中可以79%的分离收率得到产物。 展开更多
关键词 安息香 苯偶酰 催化氧化 SALEN配合物
在线阅读 下载PDF
WO3-MnOx/TiO2-ZrO2催化剂脱汞性能研究 预览
9
作者 郭会宾 刘海刚 唐宏学 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期694-698,725共6页
在溶胶-凝胶法制备MnOx/TiO2-ZrO2催化剂的基础上采用分步浸渍法制备WO3-MnOx/TiO2-ZrO2系列催化剂,通过BET比表面积检测法、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等表征手段对该催化剂微观结构及氧化还原性... 在溶胶-凝胶法制备MnOx/TiO2-ZrO2催化剂的基础上采用分步浸渍法制备WO3-MnOx/TiO2-ZrO2系列催化剂,通过BET比表面积检测法、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等表征手段对该催化剂微观结构及氧化还原性能进行了相关的表征检测,并通过气固催化床对催化剂氧化脱除Hg^0的性能进行了检测。结果表明,在WO3、MnOx负载量分别为7%(质量分数,下同)、5%和TiO2与ZrO2摩尔比2∶1的条件下,制备的催化剂比表面积、孔容分别达到161.73m^2/g、0.031 7mL/g,该结构有利于Hg0吸附,同时无定形MnO2及Mn2O3的负载提升了催化剂的氧化性能,相对于MnOx/TiO2-ZrO2催化剂在200~400℃具有较高的脱汞效率,在SO2质量浓度小于1 200mg/m3时,其抗H2O、抗SO2性较好。 展开更多
关键词 WO3 脱汞 催化氧化 烟气
在线阅读 下载PDF
金属卟啉合成及其催化氧化机理研究进展 预览
10
作者 史娜 任清刚 李观亮 《山东化工》 CAS 2019年第14期90-91,共2页
本文从金属卟啉的结构、物理化学性质、光谱性质及其合成方法等方面进行了综述,并对其催化氧化机理的研究现状进行了总结。
关键词 金属卟啉 催化氧化 研究进展
在线阅读 下载PDF
VOCs废气处理技术的研究进展 预览
11
作者 郭宇辰 李泊均 +3 位作者 南海娇 闫旭 白珺 张长平 《化工管理》 2019年第7期114-116,共3页
VOCs废气对于环境和人类危害巨大,不同类型的VOCs废气,应采取富有针对性且行之有效的处理工艺以达到处理效果的最优化。文章综述了VOCs的危害、研究状况以及多种典型的处理工艺,并对多种技术联合处理苯系物的研究做出展望。
关键词 VOCS 催化氧化法 生物法 联合处理
在线阅读 下载PDF
页岩气采出水处理工艺试验研究 预览
12
作者 张永红 金艳 +1 位作者 何化 袁海涛 《天然气与石油》 2019年第3期88-93,共6页
页岩气采出水具有含盐量高和污染物成分复杂的特点,污染物中含有机物、悬浮物和油等,针对页岩气采出水特点,提出采用“旋流气浮-三维多效电催化氧化-脱盐系统”联合处理工艺对页岩气采出水进行试验研究,其中脱盐系统包括过滤装置、电渗... 页岩气采出水具有含盐量高和污染物成分复杂的特点,污染物中含有机物、悬浮物和油等,针对页岩气采出水特点,提出采用“旋流气浮-三维多效电催化氧化-脱盐系统”联合处理工艺对页岩气采出水进行试验研究,其中脱盐系统包括过滤装置、电渗析装置和反渗透装置。中试结果表明:旋流气浮对CODcr、石油类和SS的去除率分别为49.3、51.2和51.9;三维多效电催化氧化对CODcr、石油类和SS的去除率分别为66.7、96.6和93.6;脱盐系统产水CODcr52mg/L,Cl-230mg/L,SS和石油类未检出,满足GB8978-1996《污水综合排放标准》和DB51/190-93《四川省水污染物排放标准》一级排放标准。试验研究为页岩气采出水达标外排处理工程化应用提供了技术支撑。 展开更多
关键词 页岩气 返排液 气浮 催化氧化 脱盐
在线阅读 免费下载
铁基燃油添加剂对柴油机排气颗粒物理化特性的影响 预览
13
作者 范义 刘军恒 +4 位作者 孙平 嵇乾 王玉梅 张琦 王永亮 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期384-392,M0009共10页
在国Ⅴ标准0#车用柴油中分别添加质量分数为150μg/g、300μg/g的铁基添加剂(Fe-FBC),制备Fe150和Fe300两种燃油,并基于发动机台架试验,采用颗粒采样分析仪进行排气颗粒采集。运用热重分析仪和扫描电镜研究颗粒物热解性质与微观形貌结构... 在国Ⅴ标准0#车用柴油中分别添加质量分数为150μg/g、300μg/g的铁基添加剂(Fe-FBC),制备Fe150和Fe300两种燃油,并基于发动机台架试验,采用颗粒采样分析仪进行排气颗粒采集。运用热重分析仪和扫描电镜研究颗粒物热解性质与微观形貌结构,采用傅里叶红外光谱仪和光电子能谱仪对颗粒表面官能团进行半定量分析。结果表明:在发动机额定工况下,加入Fe-FBC后排气颗粒干碳烟质量分数降低,氧化温度与表观活化能均有显著下降;相比于纯柴油燃烧颗粒物的积聚体形态,Fe300燃烧颗粒物的团聚程度变弱,存在较多的链状结构;颗粒表面官能团拥有较多的—OH键与C—H键,C—H键为饱和烃CH3结构;颗粒微晶边缘碳原子更加混乱,石墨化程度降低,容易被氧化;Fe300燃烧颗粒物中C元素含量降低,O元素含量增加,Fe元素价态为+2和+3价,颗粒表面吸附有更多能与Fe元素相结合的含氧基团。 展开更多
关键词 碳烟颗粒 铁基燃油催化剂(Fe-FBC) 催化氧化 微观结构 表面官能团 金属元素
在线阅读 免费下载
Ag掺杂MnO2的制备及其对甲醛的催化降解
14
作者 李国涵 丁建东 +2 位作者 沈拥军 倪朝晖 景晓辉 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期103-107,共5页
采用低温液相氧化还原法制备了Ag掺杂MnO2。利用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)、X射线能谱(EDS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对制备的样品进行了表征分析。以Ag掺杂MnO2为催化剂,在室温、常压、无光照条件下... 采用低温液相氧化还原法制备了Ag掺杂MnO2。利用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)、X射线能谱(EDS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对制备的样品进行了表征分析。以Ag掺杂MnO2为催化剂,在室温、常压、无光照条件下对甲醛气体进行了催化降解实验。结果表明:Ag掺杂有效提高了MnO2的催化活性和对甲醛降解效果,当Ag掺杂量为5%(wt,质量分数,下同)时,催化活性最高。20g Ag掺杂量为5%的Ag-MnO2对初始浓度为20mg/m^3的甲醛气体催化降解4h时,有效降解率达99.65%。 展开更多
关键词 银掺杂 二氧化锰 催化降解 甲醛
EDTA清洗废液达标排放处理新工艺 预览
15
作者 郭钦礼 刘盛耀 +1 位作者 庄海青 王中函 《电力勘测设计》 2019年第6期27-29,共3页
EDTA清洗废液中COD和氨氮含量高,有机物降解难度大。文章阐述了通过高温蒸馏、低温结晶和催化氧化法处理EDTA清洗废液实现达标排放的工艺流程。EDTA清洗废液经处理后,检测COD和氨氮含量达到国家规定污水排放标准。
关键词 EDTA清洗 废液处理 高温蒸馏 催化氧化
在线阅读 下载PDF
超声浸渍制备钒催化剂催化氧化SO2性能的研究 预览
16
作者 范鑫 林倩 +1 位作者 潘红艳 刘秀娟 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第7期1629-1634,共6页
以硅藻土为载体,分别采用浸渍法、混碾法和超声浸渍法制备钒催化剂V/SiO2-Imp、V/SiO2-Mix和V/SiO2-Uimp,利用SEM、MIP、EDS、XRD和TG/DSC对钒催化剂进行表征分析,并用固定床反应器测定了钒催化剂催化氧化SO2的活性。结果表明,超声浸渍... 以硅藻土为载体,分别采用浸渍法、混碾法和超声浸渍法制备钒催化剂V/SiO2-Imp、V/SiO2-Mix和V/SiO2-Uimp,利用SEM、MIP、EDS、XRD和TG/DSC对钒催化剂进行表征分析,并用固定床反应器测定了钒催化剂催化氧化SO2的活性。结果表明,超声浸渍法制备钒催化剂V/SiO2-Uimp结构完整、表面孔道清晰、孔容较大、活性组分分散均匀且晶体尺寸较小、熔融相变温度较低,使得该催化剂催化氧化SO2的转化率较高。 展开更多
关键词 超声浸渍 钒催化剂 催化氧化 二氧化硫 低温活性
在线阅读 下载PDF
Fe掺杂SBA-15介孔材料的合成及其对甲基橙催化性能研究
17
作者 党韶丽 《化学与粘合》 CAS 2019年第2期123-125,132共4页
利用两步法合成了Fe掺杂的SBA-15有序介孔材料。通过XRD,SEM,与EDS等对Fe掺杂SBA-15进行了表征。研究了加入的Si/Fe对SBA-15介孔材料的有序度和铁掺杂量等的影响,以及Fe掺杂SBA-15对甲基橙的催化氧化性能的影响规律。结果表明:当加入的S... 利用两步法合成了Fe掺杂的SBA-15有序介孔材料。通过XRD,SEM,与EDS等对Fe掺杂SBA-15进行了表征。研究了加入的Si/Fe对SBA-15介孔材料的有序度和铁掺杂量等的影响,以及Fe掺杂SBA-15对甲基橙的催化氧化性能的影响规律。结果表明:当加入的Si/Fe比大于10时,SBA-15的介孔结构保持完好;Si/Fe比小于10时二维六方介观结构被破坏,且随着硝酸铁加入量的增加,介孔骨架中Fe掺杂量逐渐增加。Fe掺杂SBA-15对水溶液中的甲基橙展现出良好的催化氧化性能,在2.5h内,降解率达100%。 展开更多
关键词 两步法 Fe-SBA-15 催化氧化 甲基橙
松香基Schiff碱高分子金属配合物的制备及其对茴香油的催化氧化 预览
18
作者 李军 马昊 +4 位作者 李文 覃丽婷 易柳钰 胡锦烘 雷福厚 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2019年第7期1381-1386,共6页
以马来松香丙烯酸乙二醇酯(EGMRA)为原料与制备出的水合肼α-甲基丙烯酸-(4-醛基)-苯酯Schiff碱共聚制备松香基Schiff碱高分子物质(PS),然后将PS分别与铜离子和镍离子配位制备松香基Schiff碱高分子金属配位物PS-Cu及PS-Ni,并采用FTIR、1... 以马来松香丙烯酸乙二醇酯(EGMRA)为原料与制备出的水合肼α-甲基丙烯酸-(4-醛基)-苯酯Schiff碱共聚制备松香基Schiff碱高分子物质(PS),然后将PS分别与铜离子和镍离子配位制备松香基Schiff碱高分子金属配位物PS-Cu及PS-Ni,并采用FTIR、1H-NMR、SEM及EDX对松香基Schiff碱高分子共聚物及其金属配位物进行表征,结果表明本研究提供的方法可成功制备出目标产物PS-Cu及PS-Ni。以H 2O 2为氧源、PS-Cu及PS-Ni为催化剂,对茴香油的催化氧化进行研究,在PS-Cu存在的条件下,茴香油的转化率为70%,高于空白试验组的转化率(47%);但是,在PS-Ni存在的条件下,茴香油的转化率却低于空白试验组;表明松香基Schiff碱共聚高分子铜离子配合物催化氧化茴香油的效果要优于镍离子配合物。 展开更多
关键词 松香 SCHIFF碱 金属配合物 催化氧化 茴香油
在线阅读 下载PDF
不同方法制备的Cu/OMS-2催化剂上甲苯催化氧化性能研究 预览
19
作者 胡明华 岳琳 +1 位作者 郭矩成 王雯君 《江汉大学学报:自然科学版》 2019年第1期5-11,共7页
利用不同方法制备了Cu负载OMS-2分子筛材料,并测试其催化氧化甲苯的性能,发现催化活性表现为:OMS-2 >Cu/OMS-2(离子交换法) >Cu/OMS-2(前处理法)。其中OMS-2具有最好的催化性能,T90%(甲苯转化率为90%时的催化氧化温度)为225℃。... 利用不同方法制备了Cu负载OMS-2分子筛材料,并测试其催化氧化甲苯的性能,发现催化活性表现为:OMS-2 >Cu/OMS-2(离子交换法) >Cu/OMS-2(前处理法)。其中OMS-2具有最好的催化性能,T90%(甲苯转化率为90%时的催化氧化温度)为225℃。由材料表征结果分析可知,Cu的加入减少了OMS-2催化剂表面Mn^3+/Mn^4+电子对的数量,降低了催化剂的还原性和表面氧移动性,导致Cu/OMS-2催化性能相比OMS-2有所降低。 展开更多
关键词 Cu/OMS-2 催化氧化 甲苯 氧化还原电对 VOCS
在线阅读 下载PDF
MnO2催化剂用于催化氧化含氯芳香烃的形貌效应与反应机制研究 预览
20
作者 翁小乐 龙宇 +2 位作者 王望龙 邵敏 吴忠标 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期638-646,共9页
含氯挥发性有机物(Chlorinated VOCs)被广泛应用于工业、农业、医药、有机合成等领域,在使用过程中会通过挥发、泄漏、废气排放等途径进入大气环境中,造成臭氧层破坏与光化学烟雾,且很难被生物降解,对人体具有很强的“三致”效应.在众... 含氯挥发性有机物(Chlorinated VOCs)被广泛应用于工业、农业、医药、有机合成等领域,在使用过程中会通过挥发、泄漏、废气排放等途径进入大气环境中,造成臭氧层破坏与光化学烟雾,且很难被生物降解,对人体具有很强的“三致”效应.在众多治理方法中,催化燃烧因高效低能耗的特点而被认为是具有应用前景的含氯VOCs处理方式,然而催化剂中毒以及毒副产物生成极大限制了该技术的工业应用.锰基催化剂由于价格低廉、来源广泛以及价态多变等特点被广泛应用于环境催化领域,包括甲醛、甲苯、CO催化氧化以及选择性催化还原脱硝等. MnO2的晶体形貌与其催化性能息息相关,二者的构效关系已有广泛研究,但在含氯VOCs催化氧化中, MnO2的形貌特征与催化活性、反应稳定性、副产物等的关系尚不明晰.因此,本文通过水热法制备了纳米棒状γ-MnO2,纳米管状α-MnO2以及具有层状结构的δ-MnO2,系统研究了这三种形貌结构在氯苯催化氧化中的反应特征,利用XRD, XPS, TPR, TPD,吡啶-IR等手段对催化剂的形貌、表面元素价态、氧化还原性能以及表面酸性等进行了表征,获得了MnO2在含氯VOCs催化氧化应用中的构效关系.XRD以及SEM分析结果表明,三种形貌的MnO2样品均由水热法成功制得. H2-TPR和O2-TPD测试分析显示, MnO2催化剂的氧化还原性能按如下顺序递减δ-MnO2 ≥γ-MnO2 >α-MnO2,与这些催化剂活性测试中的氯苯转化率结果一致,但与其CO2选择性的结果不一致.氧化还原能力最佳的δ-MnO2上CO2选择性表现最差,即使提高温度仍无法提升. XPS结果表明,三种催化剂的Mn元素平均价态高低顺序为δ-MnO2 (3.80)>α-MnO2 (3.75)≥γ-MnO2 (3.74).δ-MnO2催化剂表面因具有最丰富的Mn4+,反应过程中易生成强的Mn-Cl键,从而抑制了Cl与解离水反应生成HCl,导致催化剂富集氯失活, CO2选择性差.对反应尾气及催化剂表面产物分 展开更多
关键词 MNO2 氯苯 催化氧化 多氯副产物 环境风险
在线阅读 下载PDF
上一页 1 2 196 下一页 到第
使用帮助 返回顶部 意见反馈