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Suzuki反应中催化体系的研究进展
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作者 吴莉 龙雨 +1 位作者 马建泰 吕功煊 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期263-273,共11页
随着过渡金属催化的交叉偶联反应的出现,有机合成化学在20世纪的最后25年得到了快速的发展,并且这些反应的重要性被普遍认可.其中,Suzuki偶联反应因其多功能性、兼容性和对包括材料科学和药物合成在内的多种学科的关键贡献,而占据了更... 随着过渡金属催化的交叉偶联反应的出现,有机合成化学在20世纪的最后25年得到了快速的发展,并且这些反应的重要性被普遍认可.其中,Suzuki偶联反应因其多功能性、兼容性和对包括材料科学和药物合成在内的多种学科的关键贡献,而占据了更加特殊的地位.尽管到2010年为止Suzuki反应已取得重大进展,但随着可持续和绿色化学发展的需求,Suzuki反应的催化体系仍待进一步优化提高.这里概述的催化剂为C-C键的构建提供了方便和绿色的合成途径.在这篇综述中,我们总结了科研工作者对于Suzuki反应在改进催化剂制备策略、优化催化反应条件、提高催化剂重复利用性能和降低催化剂成本方面做的一系列研究. 展开更多
关键词 SUZUKI反应 多相催化 钯催化 纳米催化
二氧化碳催化转化为甲酸的技术进展
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作者 史建公 刘志坚 刘春生 《中外能源》 CAS 2019年第4期64-82,共19页
甲酸的制备主要有传统工艺、生物法和二氧化碳加氢3种工艺,其中以二氧化碳为碳源,经还原反应制备甲酸(盐)或甲酸酯已成为C1化学研究的热点,也是二氧化碳利用的重要途径之一。二氧化碳转化为甲酸既具有经济技术意义,又具有环保意义,可以... 甲酸的制备主要有传统工艺、生物法和二氧化碳加氢3种工艺,其中以二氧化碳为碳源,经还原反应制备甲酸(盐)或甲酸酯已成为C1化学研究的热点,也是二氧化碳利用的重要途径之一。二氧化碳转化为甲酸既具有经济技术意义,又具有环保意义,可以将二氧化碳转化为用途广泛的甲酸及其衍生物,而且甲酸还是重要的液态储氢原料,在一定条件下又可分解释放出氢气,实现能量循环。从热力学上讲在二氧化碳加氢反应体系中直接得到甲酸是不可能的,欲想得到甲酸,除了改进反应工艺,抑制副反应的发生以外,更需要在反应体系中引入其他物种,即得到的是甲酸的衍生物,使二氧化碳间接转化为甲酸。二氧化碳加氢制甲酸反应研究较早的是均相催化体系,当前的研究绝大多数也都集中于此。关于其反应机理,目前最为大家认可的是二氧化碳与M-H相互作用机理,而对于均相催化剂已有大量文献报道,包括Rh、Ru、Ir及非贵金属催化体系等。相对于均相催化体系,多相催化反应由于在催化剂分离及寿命等方面的诸多优势,近年来受到研究者的关注。此外还有生物催化体系、光催化体系、电催化体系等。目前对于二氧化碳转化为甲酸反应的研究大多数还处于实验室研究阶段,选择性和转化率均不太理想,不能进行商业化推广。今后需要继续对其反应过程进行探究,得到活性高且能长周期使用的环境友好催化剂。 展开更多
关键词 甲酸 二氧化碳 均相催化 多相催化 加氢 选择性 转化率
木质纤维素解聚平台分子催化合成航油技术的进展 预览
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作者 陈伦刚 张兴华 +2 位作者 张琦 王晨光 马隆龙 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期1269-1282,共14页
航油作为一种重要的空中交通燃料,它的不可替代性和航空业碳减排的压力,迫使航空业对生物航油的需求不断加大。由于油脂原料的局限性,使得未来生物航油的原料将趋向多元化发展,逐渐延伸到糖、木质纤维素等原料。木质纤维素类生物质具有... 航油作为一种重要的空中交通燃料,它的不可替代性和航空业碳减排的压力,迫使航空业对生物航油的需求不断加大。由于油脂原料的局限性,使得未来生物航油的原料将趋向多元化发展,逐渐延伸到糖、木质纤维素等原料。木质纤维素类生物质具有储量丰富、廉价易得的优势,以木质纤维素为原料制备航油的技术近年来得到了大力发展。然而木质纤维素组分中的碳链结构与航油分子的碳链结构不匹配,所以木质纤维素制备航油的技术关键在于如何以中间分子,如CO和H2小分子的费托合成路线以及糠醛、乙酰丙酸等木质纤维素解聚平台分子的合成路线,通过合适的催化反应合成长链正/异构烷烃(C8~C16)。由于木质纤维素解聚平台分子保留了原料组分中的碳骨架以及多种功能官能团,比较容易通过合成方法来调控燃料的品质和特性,所以近年来有关木质纤维素解聚平台分子催化合成航油的技术途径及其催化工艺的报道不断涌现。为了充分认识此类航油技术的发展潜力,本文以糠醛、乙酰丙酸、多元醇等几种重要平台分子的碳链构建方式为线索总结了合成航油的各种技术途径和相应的催化工艺。并结合作者的研究工作,从技术应用性和化工过程实现的角度分析了各种技术途径的优缺点以及所面临的共性难题,同时对未来生物航油技术的发展进行了初步展望。 展开更多
关键词 生物质 解聚 酸催化 多相催化 加氢脱氧 生物航油
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生物基平台分子2,5-呋喃二甲酸的制备研究进展 预览
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作者 郑路凡 孙乾辉 杜泽学 《广东化工》 CAS 2019年第11期139-141,145共4页
2,5-呋喃二甲酸(FDCA)被认为是对苯二甲酸的潜在替代物,可以作为多种绿色聚合物的单体,受到广泛关注。采用5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化制备FDCA是目前较为有效的方法。综述了HMF选择氧化制备FDCA的研究进展,并着重分析了HMF选择氧化制备F... 2,5-呋喃二甲酸(FDCA)被认为是对苯二甲酸的潜在替代物,可以作为多种绿色聚合物的单体,受到广泛关注。采用5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化制备FDCA是目前较为有效的方法。综述了HMF选择氧化制备FDCA的研究进展,并着重分析了HMF选择氧化制备FDCA的多相催化体系(包括Ru、Pt、Au、Pd贵金属和非贵金属催化剂)。分析了不同催化体系的问题和难点,对其今后的研究方向提供了建议,制备高活性和高稳定性的催化剂是该研究的重点,同时合理评估有碱和无碱体系的经济性也是放大生产的关键。 展开更多
关键词 5-羟甲基糠醛 2 5-呋喃二甲酸 生物质 多相催化 选择性氧化 贵金属催化剂
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合成偏氟乙烯和含氟丙烯的催化剂及应用研究进展
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作者 郑治文 张荣慧 +1 位作者 王来来 谢文健 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期285-295,共11页
由于含氟烯烃在自然界易降解、对臭氧层破坏力小、对环境友好的特性,近年来在科研和工业领域得到广泛关注.偏氟乙烯(VDF)和含氟丙烯是重要的含氟烯烃,主要用于合成氟弹性体高分子功能材料的单体和含氟树脂等.我们参照偏氟乙烯的合成发展... 由于含氟烯烃在自然界易降解、对臭氧层破坏力小、对环境友好的特性,近年来在科研和工业领域得到广泛关注.偏氟乙烯(VDF)和含氟丙烯是重要的含氟烯烃,主要用于合成氟弹性体高分子功能材料的单体和含氟树脂等.我们参照偏氟乙烯的合成发展史,主要介绍了通过催化,热裂解和共裂解方法合成偏氟乙烯过程中使用的催化剂类型、工艺条件和结果对比,综述了近年来偏氟乙烯的主要合成方法,并介绍了通过直接催化氟化法合成含氟丙烯的工艺技术及其可能机理研究进展. 展开更多
关键词 偏氟乙烯和含氟丙烯 多相催化 热裂解和共裂解
单组分过渡金属氧化物及其复合材料催化Oxone去除4-氯酚的效能对比研究 预览
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作者 彭伟 方振东 +1 位作者 李晨旭 张楷 《当代化工》 CAS 2019年第5期890-894,898共6页
氯酚类化合物属于优先控制污染物。采用水热法合成了Cu O、Fe3O4及Cu O-Fe3O4复合材料,用于催化Oxone降解4-氯酚。研究了Cu O、Fe3O4及Cu O-Fe3O4复合材料催化Oxone降解4-氯酚的效能及影响因素,结果表明,CuO和Fe3O4进行复合后催化Oxone... 氯酚类化合物属于优先控制污染物。采用水热法合成了Cu O、Fe3O4及Cu O-Fe3O4复合材料,用于催化Oxone降解4-氯酚。研究了Cu O、Fe3O4及Cu O-Fe3O4复合材料催化Oxone降解4-氯酚的效能及影响因素,结果表明,CuO和Fe3O4进行复合后催化Oxone降解4-氯酚的反应效率及反应速率均得到显著的提高,且Cu O-Fe3O4复合材料的投加量低于Cu O、Fe3O4单独催化Oxone时的投加量,并且降解效果更佳。 展开更多
关键词 非均相催化 过渡金属氧化物 复合材料 4-氯酚
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介孔聚离子液体的可控合成及在常压CO2环加成反应中应用
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作者 王晓晨 刘安求 +4 位作者 董强 徐泽忠 吴云 温雨廷 井梦梦 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期181-189,共9页
采用刚性的离子液体聚合单体双-(3-乙烯基-1-咪唑)亚甲基双溴盐([C1DVIM]Br),以聚乙二醇(PEG)为溶剂,能够简单快捷制备出高比表面积的介孔聚离子液体.通过调节PEG的分子量大小,即可有效控制所得聚离子液体的孔结构.介孔聚离子液体由于... 采用刚性的离子液体聚合单体双-(3-乙烯基-1-咪唑)亚甲基双溴盐([C1DVIM]Br),以聚乙二醇(PEG)为溶剂,能够简单快捷制备出高比表面积的介孔聚离子液体.通过调节PEG的分子量大小,即可有效控制所得聚离子液体的孔结构.介孔聚离子液体由于具有典型的聚阳离子骨架、较高的比表面积以及丰富的卤素位,作为非金属多相催化剂在常压下氧化苯乙烯为底物的CO2环加成反应中表现出优异的催化活性和良好的回收稳定性,循环使用5次后催化性能基本保持不变.此外,该催化材料还表现出良好的底物兼容性,可以有效转化很难反应的脂肪类环氧化合物. 展开更多
关键词 聚离子液体 介孔材料 多相催化 CO2环加成
纳米双金属Ru-Co嵌入UIO-66-NH2协同催化氨硼烷水解产氢研究 预览
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作者 徐宏坤 陈锰寰 +5 位作者 潘亚熙 彭薇薇 张淑娟 张翊青 潘宇 周立群 《湖北大学学报:自然科学版》 CAS 2019年第1期77-82,共6页
采用浸渍还原法成功制备不同比例的双金属负载型催化剂RuCo@UIO-66-NH2,并用于室温催化氨硼烷水解产氢性能研究.通过一系列表征手段分析了该催化剂的结构、粒径分布、元素组成及价态,并在室温下通过催化氨硼烷水解释氢实验研究其催化活... 采用浸渍还原法成功制备不同比例的双金属负载型催化剂RuCo@UIO-66-NH2,并用于室温催化氨硼烷水解产氢性能研究.通过一系列表征手段分析了该催化剂的结构、粒径分布、元素组成及价态,并在室温下通过催化氨硼烷水解释氢实验研究其催化活性.结果表明,非贵金属Co的加入能显著提高Ru的催化活性,Ru1Co1@UIO-66-NH2催化剂表现出最高的催化活性,其TOF值为570.8molH2min^-1(molRu)^-1,活化能为39.2kJmol^-1. 展开更多
关键词 Ru-Co纳米粒子 UIO-66-NH2 非均相催化 氨硼烷
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二氧化钛基Z型异质结光催化剂 预览
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作者 梅邱峰 张飞燕 +4 位作者 王宁 鲁闻生 宿新泰 王伟 武荣兰 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第8期1321-1339,共19页
二氧化钛(TiO2)因廉价、无毒、化学性质稳定以及具有较强的光催化氧化还原能力,在光催化领域占据着重要的地位。然而,可见光利用率低以及光生电子-空穴对的快速复合是限制其应用的2个主要因素。二氧化钛基Z型异质结作为一种新型光催化剂... 二氧化钛(TiO2)因廉价、无毒、化学性质稳定以及具有较强的光催化氧化还原能力,在光催化领域占据着重要的地位。然而,可见光利用率低以及光生电子-空穴对的快速复合是限制其应用的2个主要因素。二氧化钛基Z型异质结作为一种新型光催化剂,既改善了二氧化钛的2个缺陷,又表现出比TiO2更强的氧化或还原能力。本文概括了TiO2光催化剂、异质结光催化剂和TiO2基Z型光催化剂的能带排列和电子传递原则,探讨了Z型异质结和type-Ⅱ异质结的异同点以及区分方法,并归纳总结了TiO2基Z型异质结在光催化领域中的应用。 展开更多
关键词 二氧化钛 Z型异质结 type-Ⅱ异质结 多相催化 环境化学 水分解 二氧化碳还原
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磺酸基功能化有机聚苯乙烯/无机磷酸氢锆催化环氧大豆油 预览
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作者 邹晓川 黄林玉 +4 位作者 全纹萱 王存 王跃 赵欣 谭脂文 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第8期1349-1356,共8页
首先制备了2种磺酸功能化的有机聚苯乙烯/无机磷酸氢锆非均相催化剂,运用傅里叶红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附测试、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等测试技术对催化剂进行了表征,提出了催化剂可能的模型。其次,考察了非均相催化... 首先制备了2种磺酸功能化的有机聚苯乙烯/无机磷酸氢锆非均相催化剂,运用傅里叶红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附测试、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等测试技术对催化剂进行了表征,提出了催化剂可能的模型。其次,考察了非均相催化剂催化合成环氧化大豆油的催化性能。结果表明:以叔丁基过氧化氢(TBHP)为氧化剂,固体催化剂对大豆油的环氧反应具有良好的催化性能,相比于催化剂1(磺酸化低聚苯乙烯基膦酸-磷酸氢锆),在相同的条件下,催化剂2(磺酸化聚(苯乙烯-苯乙烯膦酸)-磷酸氢锆)表现出更高的催化活性(产率:58.6% vs 53.3%),这主要归因于催化剂2拥有更大的比表面积、孔容以及孔径,为底物和催化剂的接触提供足够的催化场所。催化剂2重复使用7次后,催化活性未见明显降低。第8次反应结束后,将其置于2 mol·L^-1稀盐酸中静置过夜后,在进行第9和10次循环时,催化活性又得以恢复。 展开更多
关键词 有机聚苯乙烯/无机磷酸氢锆 磺酸功能化 非均相催化 氧化
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MIL-101(Cr)-SO3H催化2-取肛喹啉衍生物转移氢化反应的研究
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作者 陈晓玲 陈静雯 +4 位作者 鲍宗必 杨启炜 杨亦文 任其龙 张治国 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1681-1687,共7页
2-取代-1,2,3,4-四氢喹啉骨架广泛存在于天然产物中,具有抗疟、抗氧化等生物活性.报道了MIL-101(Cr)-SO3H催化以汉奇酯为氢供体的2-取代喹啉衍生物的转移氢化反应.该方法反应条件温和,适用于2位具有不同取代基的喹啉衍生物,催化剂易于... 2-取代-1,2,3,4-四氢喹啉骨架广泛存在于天然产物中,具有抗疟、抗氧化等生物活性.报道了MIL-101(Cr)-SO3H催化以汉奇酯为氢供体的2-取代喹啉衍生物的转移氢化反应.该方法反应条件温和,适用于2位具有不同取代基的喹啉衍生物,催化剂易于回收和循环利用,为2-取代-1,2,3,4-四氢喹啉衍生物的合成提供了新途径. 展开更多
关键词 汉奇酯 多相催化 氢转移 MIL-101(Cr)-SO3H 1 2 3 4-四氢喹啉衍生物
在紫外和可见光下具有高催化活性的珊瑚状金红石型二氧化钛的制备 预览
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作者 朱捷 葛奉娟 +4 位作者 陈艳 徐艳 张学杨 邹伟欣 董林 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第8期1470-1476,共7页
采用溶剂热法在二乙二醇溶液中制备了珊瑚状的金红石二氧化钛(Rut-dg)。扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)表明样品呈均匀分散的球形颗粒,直径约为1 μm,表面具有珊瑚状的突起结构,半径约10 nm。氮气吸附-脱附结果表明样品比表面达到... 采用溶剂热法在二乙二醇溶液中制备了珊瑚状的金红石二氧化钛(Rut-dg)。扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)表明样品呈均匀分散的球形颗粒,直径约为1 μm,表面具有珊瑚状的突起结构,半径约10 nm。氮气吸附-脱附结果表明样品比表面达到228 m^2·g^-1,是商品金红石的7倍多。由于其特殊的形貌,Rut-dg在紫外光下的催化产氢量达到25 000 μmol·g^-1·h^-1,比P25高出50%,是商品金红石活性的13倍。在可见光下的产氢量为270 μmol·g^-1·h^-1,而P25和商品金红石则没有明显活性。进一步实验表明,Rut-dg样品表面检测不到可能引起活性增加的有机杂质存在,因此,珊瑚状的形貌是影响活性的重要因素。样品在300 ℃焙烧后,珊瑚状表面结构明显烧结,比表面下降了50%,导致产氢量下降了15%~25%,这也说明珊瑚状结构大大促进了光催化产氢活性的提高。 展开更多
关键词 水热法 金红石二氧化钛 多相催化 分解水 光分解 产氢
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XPK程序包:扩展唯象动力学方法(XPK)与常规动力学蒙特卡罗(KMC)方法的比较 预览
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作者 申同昊 徐昕 《化学物理学报》 SCIE CAS CSCD 2019年第1期143-150,I0003共9页
在常规的动力学蒙特卡罗方法(KMC)中,扩散过程的速率往往远大于化学反应,因而造成KMC方法在模拟表面化学体系演化时效率非常低下.为了解决这一时间尺度分离问题,本文最近发展了扩展唯象动力学方法(XPK).本文基于加氢反应体系模型,利用... 在常规的动力学蒙特卡罗方法(KMC)中,扩散过程的速率往往远大于化学反应,因而造成KMC方法在模拟表面化学体系演化时效率非常低下.为了解决这一时间尺度分离问题,本文最近发展了扩展唯象动力学方法(XPK).本文基于加氢反应体系模型,利用新发展的XPK程序包,对XPK方法与常规的KMC方法进行了细致的对比.为了更全面地说明问题,测试中包含了两条不同的势能曲线,以及多种吸附物之间的相互作用.对比的内容包括计算消耗、并行效率以及稳态的收敛行为等.测试结果表明,相比于常规的KMC方法,XPK方法在兼顾精度的同时大大提高了模拟效率.因而可以预期,XPK方法将成为多相催化理论研究的强有力工具.特别是在表面吸附物种相互作用有决定性影响的情况下,XPK方法的优势尤其突出. 展开更多
关键词 动力学蒙特卡罗 扩展唯象动力学方法 表面反应 多相催化
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PMoO/SiO 2非均相催化碘离子氧化研究 预览
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作者 蔡丽丽 郭军 +2 位作者 李文飞 张丹 秦军 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2019年第7期1274-1283,共10页
以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,采用溶胶-凝胶法制备一系列非均相多钼氧簇催化剂(PMoO/SiO2)。通过FT-IR、XRD、SEM等对其结构加以表征。以过氧化氢为氧化剂、PMoO/SiO2为催化剂,研究PMoO/SiO2的负载量、反应温度、pH对催化活性的影响,利用... 以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,采用溶胶-凝胶法制备一系列非均相多钼氧簇催化剂(PMoO/SiO2)。通过FT-IR、XRD、SEM等对其结构加以表征。以过氧化氢为氧化剂、PMoO/SiO2为催化剂,研究PMoO/SiO2的负载量、反应温度、pH对催化活性的影响,利用计算机模拟揭示多钼氧簇与二氧化硅之间的相互作用。研究表明:催化剂PMoO/SiO2在负载量为25%、反应温度45℃、pH=1.4条件下碘离子的氧化反应速率为9.25×10-5mol/(L*s),与未添加催化剂相比,PMoO/SiO2的催化效果提高6.85×103倍。PMoO倾向于物理吸附在不定形SiO2的富Si面,同时以形成O-H键和O-Si键的形式发生化学相互作用,使得电子从不定形SiO2向PMoO表面转移,发生协同催化作用。催化剂在循环使用十次之后催化碘离子转化率仍高达86.5%,循环使用性好,无过氧化,具有较好的工业应用前景。 展开更多
关键词 多钼氧簇 二氧化硅 碘离子 氧化 非均相催化
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Cu2O/H2O2类芬顿工艺用于染料废水的脱色研究
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作者 康琳 周明 +3 位作者 林博文 张晨 翟鑫嘉 邢卫红 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期18-22,27共6页
采用类芬顿工艺处理印染废水,考察了自制Cu2O催化剂对染料的降解性能。结果表明,当Cu2O用量为0.5g/L、双氧水(H2O2质量分数30%)用量为5 m L/L,在75℃下反应4 min,对质量浓度为15 mg/L罗丹明B溶液脱色率达到100%。随着反应温度升高,染料... 采用类芬顿工艺处理印染废水,考察了自制Cu2O催化剂对染料的降解性能。结果表明,当Cu2O用量为0.5g/L、双氧水(H2O2质量分数30%)用量为5 m L/L,在75℃下反应4 min,对质量浓度为15 mg/L罗丹明B溶液脱色率达到100%。随着反应温度升高,染料的脱色速率和脱色率均增大,符合1级反应动力学方程,75℃下反应速率常数k为1.31 min-1,比室温条件(25℃)下提高了60倍。染料废水中的无机盐对Cu2O催化降解染料有明显的促进作用,原因是催化过程中产生大量的活性氯基团有利于有机物降解。当NaCl浓度为0.2 mol/L时,可使染料在室温下,反应30 min脱色完全,且Cu+的流失量小于0.6 mg/L,满足GB 25467-2010排放要求。该类球形Cu2O在染料废水催化降解中具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 类芬顿 染料废水 CU2O 非均相催化
沸石咪唑酯骨架-67高效催化L-丙交酯的开环聚合反应 预览
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作者 朱晨阳 罗志雄 +2 位作者 陈宬 Chaemchuen Somboon Verpoort Francis 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期414-422,共9页
为了探究沸石咪唑酯骨架材料(Zeolitic Imidazolate Frameworks,ZIFs)结构中的金属单元对其催化活性的影响,我们采用室温法合成了ZIF-8、Zn/Co-ZIF和ZIF-67,并用其催化L-丙交酯的本体开环聚合反应。在相同的反应条件下,ZIF-67具有最高... 为了探究沸石咪唑酯骨架材料(Zeolitic Imidazolate Frameworks,ZIFs)结构中的金属单元对其催化活性的影响,我们采用室温法合成了ZIF-8、Zn/Co-ZIF和ZIF-67,并用其催化L-丙交酯的本体开环聚合反应。在相同的反应条件下,ZIF-67具有最高的催化活性。与2-甲基咪唑(配体)作为催化剂相比,ZIF-67催化得到的聚乳酸具有高度全同立构结构。此外,基质辅助激光解吸-飞行时间(MALDI-TOF)质谱表明,ZIF-67催化得到的聚乳酸主要为线状结构。经过3次循环反应后,ZIF-67的催化活性没有明显降低。 展开更多
关键词 开环聚合反应 聚乳酸 沸石咪唑酯骨架-67 非均相催化
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功能特异性杂多酸离子液体催化丁二酸水溶液直接酯化 预览
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作者 丁中协 梁金花 +4 位作者 刘振 沈节灿 张峰 任晓乾 姜岷 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期1029-1036,共8页
将以磺化六亚甲基四胺([HMT-4PS])制备的阳离子与以杂多酸([HPA])制备的阴离子结合,制备了一系列功能特异性离子液体催化剂([HMT-4PS][HPA]);将其用于催化甲醇(MeOH)与丁二酸(SA)水溶液的直接酯化反应.结果表明,该系列离子液体在反应过... 将以磺化六亚甲基四胺([HMT-4PS])制备的阳离子与以杂多酸([HPA])制备的阴离子结合,制备了一系列功能特异性离子液体催化剂([HMT-4PS][HPA]);将其用于催化甲醇(MeOH)与丁二酸(SA)水溶液的直接酯化反应.结果表明,该系列离子液体在反应过程中以"乳状液"的形式均匀分散在体系中.反应结束后,通过降低体系极性即可实现催化剂的快速分离.在合成的系列催化剂中,[HMT-4PS]3[PW]4表现出最佳的催化活性.分别探讨了反应温度、催化剂用量、酸醇摩尔比和反应时间等因素对反应的影响,确定了最优反应条件:温度80℃,催化剂用量5%(质量分数,按丁二酸水溶液计),n(SA)∶n(MeOH)=1∶30,反应时间8 h.最优条件下丁二酸的转化率达到79. 3%,二酯选择性达到92. 9%;该催化剂重复使用5次后,丁二酸转化率及二酯选择性仍分别保持在77%及90%以上. 展开更多
关键词 丁二酸水溶液 杂多酸 多相催化 KEGGIN结构 离子液体
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多相化学合成氨研究进展
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作者 郭建平 陈萍 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1114-1128,共15页
氨不仅是氮肥的主要原料,亦可作为能源载体在可再生能源的储存与转化过程中发挥重要的作用.而氨的化学合成是实现这一过程的关键.现有的Haber-Bosch合成氨工业是一个高能耗过程,开发温和条件下的合成氨过程是研究人员长期以来不懈追求... 氨不仅是氮肥的主要原料,亦可作为能源载体在可再生能源的储存与转化过程中发挥重要的作用.而氨的化学合成是实现这一过程的关键.现有的Haber-Bosch合成氨工业是一个高能耗过程,开发温和条件下的合成氨过程是研究人员长期以来不懈追求的目标.随着催化科学与技术的进步,人们对合成氨微观反应机理的认识不断加深,这为进一步设计和开发低温高效的合成氨过程提供了许多有益的启示.本文分析了当前合成氨化学中的挑战与机遇,重点阐述了合成氨多相催化剂及化学链合成氨过程的开发,对近期发展迅速的电、光、等离子体等外场驱动的化学合成氨方面的研究进展也进行了简要介绍,强调了规避过渡金属上线性关系的限制是实现温和条件下合成氨的有效策略. 展开更多
关键词 合成氨 多相催化 化学链 电催化 光催化 等离子体
Pd/TiO2/棉花纤维复合催化材料的制备与性能研究
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作者 汪杰 肖龙亚 +1 位作者 聂龙辉 余家国 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期341-347,共7页
先通过浸渍-提拉法将纳米TiO2对棉花纤维表面进行修饰,再通过浸渍-NaBH4还原法将Pd纳米颗粒沉积在TiO2/棉花纤维(TC)表面,制备得到Pd/TiO2/棉花纤维复合催化材料(PTC)。所制备的复合催化材料用于室温氧化分解甲醛,研究了Pd负载量对催化... 先通过浸渍-提拉法将纳米TiO2对棉花纤维表面进行修饰,再通过浸渍-NaBH4还原法将Pd纳米颗粒沉积在TiO2/棉花纤维(TC)表面,制备得到Pd/TiO2/棉花纤维复合催化材料(PTC)。所制备的复合催化材料用于室温氧化分解甲醛,研究了Pd负载量对催化性能的影响。结果表明,PTC催化材料具有远低于粉末状样品的气阻,此特点对催化材料的实际应用具有非常大的优势;该催化材料能有效室温分解甲醛成CO2和H2O。PTC催化材料的催化活性随Pd含量(0.25%~1.0%,质量分数)的增加而增加。鉴于PTC催化材料具有低气阻、轻质、使用灵活的属性和良好催化效率以及载体棉花原料来源广泛、成本低等优点,具有良好的实际应用于室内空气净化和相关催化过程的潜力。 展开更多
关键词 多相催化 甲醛氧化 Pd/TiO2/棉花纤维
双功能金属纳米粒子在表/界面催化反应SERS研究中的应用
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作者 赵亚然 谢微 《中国科学:化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期801-810,共10页
研究反应物在金属催化剂表/界面的变化是探索非均相催化反应机理、合理设计高性能催化剂的基础.表面增强拉曼光谱(SERS)具有表面选择性强、特异性高、灵敏度高等特点,可以实时、无标记地检测金属表面的化学反应过程.本文总结了同时具有S... 研究反应物在金属催化剂表/界面的变化是探索非均相催化反应机理、合理设计高性能催化剂的基础.表面增强拉曼光谱(SERS)具有表面选择性强、特异性高、灵敏度高等特点,可以实时、无标记地检测金属表面的化学反应过程.本文总结了同时具有SERS活性和催化活性的双功能金属纳米粒子的制备方法,如化学吸附和静电吸附组装方法以及化学还原和化学置换等方法,并介绍了双功能金属纳米粒子在SERS原位研究对硝基苯硫酚(4-NTP)还原、光催化对氨基苯硫酚(4-ATP)氧化、CO氧化和二氯乙烯加氢脱氯等表/界面催化反应中的应用,最后总结了研究中存在的问题并对其进行了展望. 展开更多
关键词 SERS 双功能纳米粒子 非均相催化反应 表/界面化学 原位表征
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