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电荷辅助氢键的形成机制及环境效应研究进展 预览
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作者 王朋 肖迪 +2 位作者 梁妮 周日宇 张迪 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期812-818,共7页
氢键(Hydrogen bond)作为分子间一种常见的相互作用力,在物理、化学和生物过程中起着重要作用,这种所谓的“弱相互作用”已经被广泛研究。因独特的键合方向性和成键特异性,该键合作用能够在分子聚集过程中提供最佳的控制,被应用于晶体... 氢键(Hydrogen bond)作为分子间一种常见的相互作用力,在物理、化学和生物过程中起着重要作用,这种所谓的“弱相互作用”已经被广泛研究。因独特的键合方向性和成键特异性,该键合作用能够在分子聚集过程中提供最佳的控制,被应用于晶体材料合成工艺领域。尤其是离子或电荷辅助下形成的氢键,即电荷辅助氢键(Charge-assisted hydrogen bond,CAHB),其键合强度相当于共价键,引起了研究者的关注。CAHB是指相对于普通的氢键作用,形成氢键作用的两个物质之间存在电荷分布,能够直接形成CAHB。实际上,在给定的共振结构中,电荷的分布是间接导致相对较强的CAHB形成的主要原因。此外,两性离子组分与携带相反电荷的载体之间伴随着库仑相互作用,由于存在两个能量等价的价键共振形式,进而形成具有更强结合作用的CAHB。其中,与质子供体原子上正电荷之间形成(+)CAHB,与质子接受基团上的负电荷之间形成(-)CAHB。研究发现CAHB作为一类低阻氢键,或类似于阳离子桥的盐桥,普遍存在于环境过程中。其键强比普通的氢键强得多,具有与共价键相当的特性,该特性有助于环境中许多介质自组装过程的发生。CAHB作用下形成的超级大分子结构就是天然有机质在环境中的主要存在形式。吸附是常用于去除水环境中可解离的两性有机污染物的技术手段。研究发现,碳基吸附剂和离子型化合物之间的静电相互作用可能是去除诸多离子型化合物的主要吸附机制。然而,一些其他研究已经注意到,单独的静电相互作用不能解释pH值对发生解离后的离子型污染物吸附的影响,这表明存在额外的物理或化学相互作用机制需要进一步研究。CAHB作为负电荷吸附质和吸附剂之间强的作用力,能较好地解释吸附实验中出现的一些异常现象。本文综述了CAHB在环境中的成键机理以及产生的环境效应。结� 展开更多
关键词 电荷辅助氢键 天然有机质 超大分子 离子型化合物 吸附
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生物炭中持久性自由基对秀丽隐杆线虫的毒性 预览
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作者 张绪超 陈懿 +3 位作者 胡蝶 赵力 王琳 吴敏 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期2644-2651,共8页
为了评价生物炭的使用对生态系统,尤其是对土壤无脊椎动物的毒性影响,使用模式生物秀丽隐杆线虫(Caenorhabditis elegans, C. elegans)来评估生物炭的环境风险.观察了生物炭原样、生物炭颗粒物和生物炭浸提液对线虫神经行为学评价指标(... 为了评价生物炭的使用对生态系统,尤其是对土壤无脊椎动物的毒性影响,使用模式生物秀丽隐杆线虫(Caenorhabditis elegans, C. elegans)来评估生物炭的环境风险.观察了生物炭原样、生物炭颗粒物和生物炭浸提液对线虫神经行为学评价指标(身体摆动频率、相对运动长度、排泄间隔时间、碰触反应率和化学感知行为指数)的影响;并结合生物炭的理化性质、非金属元素组成和重金属元素含量以及环境持久性自由基(EPFRs)的强度,评估生物炭对线虫的生物毒性.结果显示,EPFRs信号强的生物炭和颗粒物对秀丽隐杆线虫有一定的毒物兴奋效应,EPFRs信号微弱的浸提液无显著性影响.因此,生物炭中的EPFRs对秀丽隐杆线虫有潜在的神经毒性作用. 展开更多
关键词 生物炭 持久性自由基 秀丽隐杆线虫 神经毒性 环境风险
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玉米秸秆和小麦秸秆生物炭的热稳定性及化学稳定性 预览
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作者 赵金凤 陈静文 +1 位作者 张迪 Ghosh Saikat 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期458-465,共8页
为探究秸秆类农业废弃物所制备生物炭的稳定性,以玉米秸秆和小麦秸秆为原料,分别在200℃和500℃下制备生物炭,通过元素分析、傅里叶红外光谱分析、热重及差热分析等分别探究了生物炭的理化性质及热稳定性。结果表明:玉米秸秆因木质素含... 为探究秸秆类农业废弃物所制备生物炭的稳定性,以玉米秸秆和小麦秸秆为原料,分别在200℃和500℃下制备生物炭,通过元素分析、傅里叶红外光谱分析、热重及差热分析等分别探究了生物炭的理化性质及热稳定性。结果表明:玉米秸秆因木质素含量较小麦秸秆高,相同温度下制备的生物炭的热稳定性更高。NaClO、H2O2和KMnO4三种氧化剂对生物炭的氧化结果表明,秸秆类生物炭的抗氧化性不仅与高木质素含量有关,且受矿物保护的影响。尤其是在KMnO4体系中,木质素和纤维素含量低、灰分含量高的麦秆及其生物炭的化学稳定性更强,表现出了与热稳定性不同的规律。此外,较高温度下制备的生物炭表现出较强的抗氧化能力,具有较大的碳封存潜力。 展开更多
关键词 生物炭 作物秸秆 热稳定性 抗氧化性
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环境持久性自由基及其介导的生物学损伤 预览
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作者 张绪超 赵力 +4 位作者 陈懿 李冬雪 胡虹 储刚 吴敏 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期2180-2189,共10页
近年来,新型环境风险物质环境持久性自由基(EPFRs)被发现广泛分布于不同来源的环境介质中,如燃烧颗粒物、土壤/沉积物、天然有机质等.因其稳定性、持久性,且可以随着环境介质迁移和转化,EPFRs的生态环境风险可能被忽视.基于此,本文系统... 近年来,新型环境风险物质环境持久性自由基(EPFRs)被发现广泛分布于不同来源的环境介质中,如燃烧颗粒物、土壤/沉积物、天然有机质等.因其稳定性、持久性,且可以随着环境介质迁移和转化,EPFRs的生态环境风险可能被忽视.基于此,本文系统总结了存在于环境介质中的EPFRs,并归纳其分布特征;阐述了其介导的组织损伤,包括肺损伤、心血管损伤、神经毒性损伤、DNA以及细胞色素等生物大分子损伤;详述了主要由氧化应激、炎症、免疫反应以及代谢异常引起的损伤机理;最后,总结并展望了有关研究所存在的问题和未来研究方向,以期为EPFRs的生态健康风险评价和政策标准制定提供参考. 展开更多
关键词 环境持久性自由基 地球表层系统 活性氧 环境风险 影响机理
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不同热处理条件对亚麻酸中持久性自由基产生的影响
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作者 赵力 梁妮 +3 位作者 张绪超 李炎 净婷菲 段文焱 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1207-1213,共7页
本研究采用电子顺磁共振波谱仪和紫外分光光度计,分别测定不同热处理方式和时间下,亚麻酸中持久性自由基信号和化学结构特征,以期探究亚麻酸结构变化及其自由基形成位点间的关系.结果表明,亚麻酸在电炉加热和微波复热后均能产生自由基,... 本研究采用电子顺磁共振波谱仪和紫外分光光度计,分别测定不同热处理方式和时间下,亚麻酸中持久性自由基信号和化学结构特征,以期探究亚麻酸结构变化及其自由基形成位点间的关系.结果表明,亚麻酸在电炉加热和微波复热后均能产生自由基,且复热后样品中的自由基信号强度明显增强,并随微波复热时间的增加而增强.这归因于电炉加热对亚麻酸起到启动作用,并提高其分子极性,而后在氧气的引入和微波辐射的作用下,导致其共轭双键断裂,进而产生以氧为中心的自由基(g因子值> 2.0040).微波复热时间增加时,衰减速率常数K随之增加,相应的,半衰期t1/2随之减少.这是由于随着微波复热时间的增加,产生的较短寿命、高自旋的自由基增多.亚麻酸样品的羟基自由基随微波加热时间的增加而增强,这是因为微波加热有利于促进过氧化物的生成及其O-O键的断裂,进而贡献羟基自由基的形成. 展开更多
关键词 亚麻酸 电炉加热 微波复热 持久性自由基
滇池沉积物生物炭的热稳定性及化学稳定性特征
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作者 石林 陈静文 +2 位作者 李浩 王朋 张迪 《环境化学》 CSCD 北大核心 2018年第11期2515-2521,共7页
在200和500℃制备滇池沉积物(泥炭土和草海底泥)生物炭,采用热重分析法和氧化剂氧化法,分别研究其热稳定性和化学稳定性,为判断沉积物生物炭的寿命、指导其应用提供数据和理论基础.研究显示,泥炭土和草海底泥中有机组分的损失主要发生... 在200和500℃制备滇池沉积物(泥炭土和草海底泥)生物炭,采用热重分析法和氧化剂氧化法,分别研究其热稳定性和化学稳定性,为判断沉积物生物炭的寿命、指导其应用提供数据和理论基础.研究显示,泥炭土和草海底泥中有机组分的损失主要发生在500℃烧制过程(分别为40%和30%);泥炭土和草海底泥热解后灰分含量分别从44.35%、58.25%升高到58.78%、70.05%(500℃),且脂肪性减弱而芳香性增强.随烧制温度提高,碳结构更加致密,沉积物生物炭热稳定性显著提高.不同温度生物炭的化学稳定性未表现出明显差异,是因为大量的灰分对有机组分提供了较强的保护作用,致使原料和低温生物炭也具有较强的化学稳定性.草海底泥及其生物炭因为灰分含量较高、芳香性较强,热稳定性高于泥炭土.本研究指出,沉积物生物炭稳定性规律不同于传统生物质生物炭,灰分可以明显提高生物炭抵抗环境老化的能力. 展开更多
关键词 沉积物 生物炭 灰分 热稳定性 化学稳定性
生物标志物法描述有机无机复合体对生物炭的保护
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作者 尹梦楠 李芳芳 +2 位作者 石林 李浩 张迪 《昆明理工大学学报:自然科学版》 CAS 北大核心 2018年第6期113-117,共5页
生物炭(biochar)进入环境后,土壤中的无机矿物以及生物炭本身所含有的内源矿物可能与生物炭形成有机无机复合体从而保护生物炭,增加其稳定性.以滇池底泥制备的生物炭为研究对象,用酸洗的方法进行洗矿处理,通过元素分析及苯多酸生物标记... 生物炭(biochar)进入环境后,土壤中的无机矿物以及生物炭本身所含有的内源矿物可能与生物炭形成有机无机复合体从而保护生物炭,增加其稳定性.以滇池底泥制备的生物炭为研究对象,用酸洗的方法进行洗矿处理,通过元素分析及苯多酸生物标记物测定,对有机无机复合体对生物炭的保护作用进行描述.结果表明:洗矿处理后生物炭c含量明显高于处理前,表明去除硅酸盐后会导致氧的大量流失和碳比例的相对增加;洗矿处理后生物炭BPCAs总含量明显高于处理前,表明有机无机复合体保护生物炭不易被硝酸氧化. 展开更多
关键词 生物炭 有机无机复合体 洗矿 苯多酸
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