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Cu-BTC及其衍生物在苯甲醇选择氧化反应中的催化活性 被引量:4
1
作者 李和健 吴藏藏 +2 位作者 郑丽 廖卫平 徐秀峰 《分子催化》 CSCD 北大核心 2017年第4期341-347,共7页
以硝酸铜和均苯三甲酸(BTC)为原料,水热合成了一种金属有机骨架化合物Cu-BTC,在水相中催化苯甲醇选择氧化反应,H2O2氧化剂,优化了Cu-BTC的晶化条件.70℃反应1h,Cu-BTC(110C/24h)上的苯甲醇转化率为75.4%、苯甲醛选择性83.... 以硝酸铜和均苯三甲酸(BTC)为原料,水热合成了一种金属有机骨架化合物Cu-BTC,在水相中催化苯甲醇选择氧化反应,H2O2氧化剂,优化了Cu-BTC的晶化条件.70℃反应1h,Cu-BTC(110C/24h)上的苯甲醇转化率为75.4%、苯甲醛选择性83.5%,但反应后Cu-BTC骨架完全塌陷.在氮气中高温焙烧Cu-BTC,制得衍生物Cu@C,也用于催化苯甲醇氧化反应.结果表明:Cu@C催化剂重复使用5次,可维持较高的苯甲醇转化率,但苯甲醛选择性有所下降.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、热分析(TG-DSC)、红外光谱(FTIR)、能量色散X射线光谱分析(EDX)等技术对催化剂进行了结构表征,发现:Cu@C在反应中生成的Cu2O促进了苯甲醛的深度氧化. 展开更多
关键词 苯甲醇选择氧化 Cu-BTC Cu-BTC衍生物 Cu@C 催化活性
一步法制备生物质活性炭Co基制氢催化剂 被引量:1
2
作者 韩敏 曲健林 +2 位作者 吴曼 徐秀峰 郭庆杰 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第10期2668-2674,共7页
系统考察工艺条件及掺杂Fe、Mn助剂对催化剂催化NaBH4产氢性能的影响,优化工艺操作参数,以提高催化剂的活性及稳定性。利用扫描电镜仪和X射线衍射仪对催化剂表观形貌及结构进行表征,以探讨催化剂活性的提高机理。结果表明:400℃炭... 系统考察工艺条件及掺杂Fe、Mn助剂对催化剂催化NaBH4产氢性能的影响,优化工艺操作参数,以提高催化剂的活性及稳定性。利用扫描电镜仪和X射线衍射仪对催化剂表观形貌及结构进行表征,以探讨催化剂活性的提高机理。结果表明:400℃炭化1h、800℃活化2h的工艺条件下,催化剂的催化产氢效果最优,其平均产氢速率为1715.2mL/(min·g),最高可达2952mL/(min·g),经循环使用11次后活性仍可保持初始活性的51%。相比于单组份Co-基催化剂,助剂Fe、Mn的引入可有效抑制催化剂活性组分的团聚。一步法工艺制备的co基催化剂表现出工序简单且良好的催化NaBH4产氢性能。 展开更多
关键词 一步法 玉米秸秆活性炭 Co-基催化剂 硼氢化钠
N2O分解催化剂Co-Al尖晶石型复合氧化物制备参数的优化 被引量:4
3
作者 吴藏藏 张海杰 +1 位作者 王建 徐秀峰 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期62-71,共10页
以柠檬酸为配合剂,用溶胶-凝胶法制备了一组不同组成的Co-Al复合氧化物(CoAl2O4、CoCo0.5Al1.5O4、CoCoAlO4、CoCo(1.5)Al(0.5)O4、Co3O4),用于催化分解N2O.用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2... 以柠檬酸为配合剂,用溶胶-凝胶法制备了一组不同组成的Co-Al复合氧化物(CoAl2O4、CoCo0.5Al1.5O4、CoCoAlO4、CoCo(1.5)Al(0.5)O4、Co3O4),用于催化分解N2O.用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了结构表征,考察了复合氧化物组成、母液pH值、配合剂用量等制备参数对催化剂活性的影响.结果表明:用Al取代Co3O4中部分Co制备Co-Al复合氧化物,提高了催化剂的比表面积和催化活性,其中组成为CoCo(1.5)Al(0.5)O4、母液pH=2、柠檬酸/金属离子(摩尔比)为1的催化剂活性较高.在CoCo(1.5)Al(0.5)O4表面浸渍K2CO3溶液制得K改性催化剂,弱化了钴-氧化学键,提高了催化活性.其中0.02K/CoCo1.5Al0.5O4催化剂在有氧有水气氛400℃连续反应50h,N2O转化率达97.1%. 展开更多
关键词 N2O催化分解 溶胶-凝胶法 Co-Al复合氧化物催化剂 制备参数 K改性催化剂
纳米金催化剂室温下对甲醛的催化氧化 预览 被引量:1
4
作者 冯中举 李路 齐世学 《山东化工》 CAS 2016年第8期8-11,18共5页
Fe Ox和Ce O2对于Au/Al_2O_3催化剂催化氧化甲醛是一种有效助剂。本文采用等体积浸渍法制备了Au/Fe Ox/Al_2O_3和Au/Fe Ox-Ce O2/Al_2O_3复合催化剂。考察金负载量和Fe Ox-Ce O2复合助剂对催化剂室温催化氧化甲醛的影响,并利用XRD、BET... Fe Ox和Ce O2对于Au/Al_2O_3催化剂催化氧化甲醛是一种有效助剂。本文采用等体积浸渍法制备了Au/Fe Ox/Al_2O_3和Au/Fe Ox-Ce O2/Al_2O_3复合催化剂。考察金负载量和Fe Ox-Ce O2复合助剂对催化剂室温催化氧化甲醛的影响,并利用XRD、BET和透射电镜(TEM)对催化剂进行技术表征。研究表明:在Au负载量等同时,催化活性顺序是:Au/Fe O_x-Ce O_2/Al_2O_3〉Au/Fe O_x/Al_2O_3〉Au/Ce O2/Al_2O_3;Au负载量越高催化剂催化活性越好。 展开更多
关键词 甲醛 金催化剂 Fe O_x Ce O_2 Al_2O_3
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Mn_xCo_(2.5-x)Al_(0.5)O_4尖晶石型三元复合氧化物催化分解N_2O 被引量:3
5
作者 吴藏藏 张海杰 +2 位作者 王建 郑丽 徐秀峰 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期131-139,共9页
用溶胶凝胶法制备了一组Mn_xCo_(2.5-x)Al_(0.5)O_4尖晶石型三元复合氧化物,用于有氧气氛下的N_2O催化分解反应.用N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、X射... 用溶胶凝胶法制备了一组Mn_xCo_(2.5-x)Al_(0.5)O_4尖晶石型三元复合氧化物,用于有氧气氛下的N_2O催化分解反应.用N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了结构表征,考察了催化剂组成、母液pH、K负载量等制备参数对其催化活性的影响.结果表明:K的加入弱化了催化剂表面的金属-氧化学键,有利于表面氧物种的脱除,改性催化剂有较高的催化活性和抗水性,其中母液pH=2、K/(Mn+Co)比为0.02的K/Mn_(0.2)Co_(2.3)Al_(0. 5)O_4催化剂活性较高,该催化剂在有氧、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N_2O转化率分别达98.5%和76.5%. 展开更多
关键词 N2O催化分解 尖晶石型三元复合氧化物 MnxCo2.5-xAl0.5O4 溶胶凝胶法 K改性催化剂
Mn-Al和Cu-Mn-Al复合氧化物催化苯甲醇选择氧化反应 被引量:3
6
作者 吴藏藏 郑丽 徐秀峰 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期532-539,共8页
用溶胶-凝胶法制备了不同组成的Mn-Al和Cu-Mn-Al复合氧化物两组催化剂,用于苯甲醇选择氧化反应.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)和X射线光电子能谱(... 用溶胶-凝胶法制备了不同组成的Mn-Al和Cu-Mn-Al复合氧化物两组催化剂,用于苯甲醇选择氧化反应.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)技术对催化剂进行了结构表征,考察了催化剂组成对催化活性的影响.结果表明:以甲苯为溶剂,O_2为氧化剂,353 K反应5 h,Mn_2Al和Cu_(0.3)Mn_(0.7)Al_2催化剂上的苯甲醇转化率分别为36.6%和40.9%,苯甲醛选择性均为100%.进一步研究表明:催化剂活性与其H2还原性和O_2吸附性有关,高活性的催化剂吸附氧多,生成的活性氧易参与反应. 展开更多
关键词 苯甲醇选择氧化 Mn-Al复合氧化物 Cu-Mn-Al复合氧化物 催化活性 苯甲醛选择性
炭黑负载Pd-Co双金属催化剂对葡萄糖氧化的电催化性能 被引量:1
7
作者 刘晓丹 吴凯 +2 位作者 廖卫平 吕宏缨 索掌怀 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期462-469,共8页
采用硼氢化钠还原法,制备了炭黑负载的Pd及PdCo双金属催化剂,研究了葡萄糖在不同催化剂上的氧化行为.通过X射线粉末衍射、透射电镜及X射线光电子能谱及电化学活性面积测定对催化剂进行了表征;利用循环伏安、及计时电流等电化学测试方法... 采用硼氢化钠还原法,制备了炭黑负载的Pd及PdCo双金属催化剂,研究了葡萄糖在不同催化剂上的氧化行为.通过X射线粉末衍射、透射电镜及X射线光电子能谱及电化学活性面积测定对催化剂进行了表征;利用循环伏安、及计时电流等电化学测试方法研究了Pd负载量及Pd/Co质量比对Pd-Co/C催化剂的葡萄糖电催化氧化活性与稳定性的影响.结果表明,当Pd的负载量为5%、Pd/Co质量比为3时,所得Pd3Co1/C催化剂对葡萄糖的电催化氧化活性与稳定性明显优于Pd/C催化剂,且单金属Co/C催化剂没有催化活性.钴助剂的引入提高了Pd的分散度,增大了电化学活性面积,从而提高了Pd的利用效率与催化性能. 展开更多
关键词 炭黑 钴助剂 葡萄糖 电催化氧化
助剂对负载型金催化剂催化氧化甲醛的影响 预览
8
作者 冯中举 李路 齐世学 《烟台大学学报:自然科学与工程版》 CAS 2016年第2期90-95,共6页
采用等体积浸渍法制备了3种不同助剂的Au/Fe Ox/Al2O3、Au/Ce O2/Al2O3、Au/Ti O2/Al2O3纳米金复合催化剂,其中Au负载量为1%(质量分数).利用XRD、BET和透射电镜(TEM)技术对催化剂进行表征,并通过室温催化氧化甲醛进行活性评价.结果... 采用等体积浸渍法制备了3种不同助剂的Au/Fe Ox/Al2O3、Au/Ce O2/Al2O3、Au/Ti O2/Al2O3纳米金复合催化剂,其中Au负载量为1%(质量分数).利用XRD、BET和透射电镜(TEM)技术对催化剂进行表征,并通过室温催化氧化甲醛进行活性评价.结果表明:在3种不同助剂的复合催化剂中,Au/Fe Ox/Al2O3、Au/Ce O2/Al2O3表现出较好的甲醛催化氧化活性.其中,1%Fe Ox为助剂的复合催化剂的甲醛完全转化率最高. 展开更多
关键词 甲醛 金催化剂 FeOx CEO2 AL2O3
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AuPd/SiO_2催化剂用于无溶剂条件下分子氧液相氧化甲苯 被引量:6
9
作者 廖卫平 李扬 +3 位作者 赵星岭 金明善 吕宏缨 索掌怀 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期338-345,共8页
采用浸渍法和溶胶负载法制备了一系列Au-Pd双金属催化剂,用氮吸附法,X光粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR),扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征.以分子氧为氧化剂,在无任何其它溶剂存在的条件下,考察了催... 采用浸渍法和溶胶负载法制备了一系列Au-Pd双金属催化剂,用氮吸附法,X光粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR),扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征.以分子氧为氧化剂,在无任何其它溶剂存在的条件下,考察了催化剂制备方法、不同类型载体、Au/Pd原子比、浸渍顺序、活化温度、催化剂用量及反应时间等多种因素对甲苯选择氧化反应的影响.实验结果表明:对SiO_2载体,以共浸渍法制备的催化剂活性和选择性最好;TiO_2载体,以溶胶负载法制备的催化剂活性和选择性较好;Au Pd双金属催化剂比单金或者单钯催化剂具有更好的催化活性.其中Au Pd/SiO_2-I催化剂使甲苯转化率达到56.8%,苯甲酸苄酯的选择性为9 1.3%,TON值为3692.Au Pd/SiO_2-I催化剂中氧化态的钯和零价金更利于催化剂中的电子传递从而利于催化氧化反应的进行. 展开更多
关键词 AuPd双金属催化剂 选择氧化 甲苯
棉杆活性炭负载Co-B催化剂催化硼氢化钠水解制氢的性能 预览 被引量:8
10
作者 曲健林 韩敏 +2 位作者 张秀丽 徐秀峰 郭庆杰 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期105-113,共9页
采用棉杆生物质废弃物为原料、H3PO4为活化剂,在流化床中化学活化制备棉杆活性炭,并将其作为载体负载Co-B组分,制备了棉杆活性炭基Co-B催化剂(Co-B/C)。以该催化剂应用于硼氢化钠水解制氢,系统考察了活性炭活化条件(活化温度、... 采用棉杆生物质废弃物为原料、H3PO4为活化剂,在流化床中化学活化制备棉杆活性炭,并将其作为载体负载Co-B组分,制备了棉杆活性炭基Co-B催化剂(Co-B/C)。以该催化剂应用于硼氢化钠水解制氢,系统考察了活性炭活化条件(活化温度、活化时间、活化剂用量 H3PO4 CSm /m )、水解反应温度及催化剂循环使用次数对催化产氢性能的影响。同时,使用 N2物理吸附、FTIR、XRD 和 SEM 等技术对活性炭载体及催化剂进行了表征。结果表明:在活化温度500℃、活化时间1 h、 H3PO4 CSm /m 为0.75条件下制得的活性炭载体,负载14.5%Co的催化剂表现出最佳催化性能:反应温度为25℃时,平均产氢速率可以达到12.06 L·min-1·(g Co)-1,催化剂表现了较高活性。催化产氢反应的活化能为44.61 kJ·moL^-1。循环使用5次后,催化剂仍保持初次活性的54%。 展开更多
关键词 活性炭 催化剂载体 活化条件 Co-B/C催化剂 硼氢化钠 制氢
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HZSM-5/MCM-41对小球藻催化热解的影响 预览 被引量:2
11
作者 杨雅 郭庆杰 +2 位作者 张秀丽 杨林 徐秀峰 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第3期585-592,共8页
以HZSM-5/MCM-41为催化剂,在管式炉内对小球藻进行了催化热解研究。考察了HZSM-5/MCM-41复合催化剂中MCM-41的添加比例对小球藻热解产物影响,并采用GC-MS和元素分析对所制取生物油进行了表征。结果表明:与HZSM-5催化剂相比,90%HZSM-5与... 以HZSM-5/MCM-41为催化剂,在管式炉内对小球藻进行了催化热解研究。考察了HZSM-5/MCM-41复合催化剂中MCM-41的添加比例对小球藻热解产物影响,并采用GC-MS和元素分析对所制取生物油进行了表征。结果表明:与HZSM-5催化剂相比,90%HZSM-5与10%MCM-41混合后生物油中3,7,11,15-四甲基-2-十六烯的选择性最好。羧酸类和含氮物质分别降低12.85%、43.97%,脂肪烃和芳烃的质量分数之和达到50.34%,且不存在硬脂酰胺和油酸腈等物质。根据元素分析可知,10%的MCM-41的引入使生物油含氧量降低23.52%,O/C原子比明显降低,H/C原子比得到提高,热值达到32.995 MJ·k^-1,且油品组成与生物柴油接近。热重实验表明,分子筛催化剂失活主要是由于积炭的产生,HZSM-5/MCM-41具有良好的稳定性。随着催化剂用量的增加,生物油热值增加,同时含水量也增多,HZSM-5/MCM-41与小球藻质量比例为1:5时,生物油产率最高。 展开更多
关键词 小球藻 催化热解 HZSM-5/MCM-41 生物油 分子筛
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Pd—Cu/γ-Al2O3双金属催化剂脱除水中硝酸盐 预览
12
作者 李婉君 房德仁 赵金波 《工业催化》 CAS 2015年第5期390-395,共6页
采用分步浸渍法和共浸渍法制备系列Pd负载质量分数为1%的Pd—Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,以氢气为还原剂研究其对水中硝酸盐催化脱除的性能。结果表明,催化剂中cu与Pd物质的量比以及cu、Pd的浸渍顺序对催化剂性能有重要影响,硝酸根... 采用分步浸渍法和共浸渍法制备系列Pd负载质量分数为1%的Pd—Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,以氢气为还原剂研究其对水中硝酸盐催化脱除的性能。结果表明,催化剂中cu与Pd物质的量比以及cu、Pd的浸渍顺序对催化剂性能有重要影响,硝酸根转化率随着cu与Pd物质的量比的增大而增大;硝酸根转化活性以Cu与Pd物质的量比为5:1、先浸渍Pd再浸渍Cu所得催化剂较优;从氨氮选择性方面看,以先浸渍Cu后浸渍Pd制备的催化剂选择性较低,在Cu与Pd物质的量比为1:1、先浸渍Cu再浸渍Pd所得催化剂较优。 展开更多
关键词 催化剂工程 Pd—Cu/1-Al2O3 双金属催化剂 浸渍顺序 脱氮
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溶胶-凝胶法制备NixCo(1-x)CoAlO4尖晶石型复合氧化物及其催化分解N2O性能 预览 被引量:1
13
作者 张海杰 王建 徐秀峰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期81-87,共7页
用溶胶凝胶法制备了一组NixCo1-xCoAlO4尖晶石型复合氧化物,并采用表面润湿浸渍K2CO3溶液进行了K掺杂改性,用于有氧气氛下的N2O催化分解反应。采用N2物理吸附、X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2-程序升温还原(H2-TPR)等技术对... 用溶胶凝胶法制备了一组NixCo1-xCoAlO4尖晶石型复合氧化物,并采用表面润湿浸渍K2CO3溶液进行了K掺杂改性,用于有氧气氛下的N2O催化分解反应。采用N2物理吸附、X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2-程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征,考察了催化剂组成、母液pH值、K负载量等制备参数对其催化活性的影响。结果表明,母液pH值为3、K/(Ni+Co)物质的量比为0.1的K/Ni0.15Co0.85CoAlO4催化剂具有较高的N2O分解活性,450℃N2O可完全分解。助剂K的加入弱化了催化剂表面金属氧键,提高了催化剂的还原性、催化活性和抗水性。 展开更多
关键词 N2O分解 NixCo1-xCoAlO4 溶胶-凝胶法 尖晶石型复合氧化物 钾改性
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溶胶凝胶法制备CexCo2-xAlO4复合氧化物及其催化分解N2O(英文) 被引量:3
14
作者 王建 吴藏藏 +1 位作者 郑丽 徐秀峰 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期553-562,共10页
用柠檬酸-溶胶凝胶法制备了CexCo2-xAlO4系列复合氧化物和K2CO3改性催化剂,考察了复合氧化物组成、母液p H值、钾负载量对N2O分解催化剂活性的影响,用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、O2程... 用柠檬酸-溶胶凝胶法制备了CexCo2-xAlO4系列复合氧化物和K2CO3改性催化剂,考察了复合氧化物组成、母液p H值、钾负载量对N2O分解催化剂活性的影响,用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、O2程序升温脱附(O2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等方法表征了催化剂结构.结果表明:用Ce取代Co2AlO4中部分Co制得的CexCo2-xAlO4复合氧化物催化活性有所提高,其中母液p H=2、组成为Ce0.05Co1.95AlO4的催化剂活性较高,该催化剂具有较高的比表面积、较小的晶粒及Ce-Co间的协同效应;进一步研究表明,由于K粒子的电子效应,使得0.05 K/Ce0.05Co1.95AlO4的催化活性又优于其他催化剂,有氧气氛中450℃连续反应50 h,N2O分解率达98.5%. 展开更多
关键词 N2O催化分解 CexCo2-xAlO4复合氧化物 溶胶凝胶法 K改性催化剂
负载Ni催化剂用于乙二醇蒸汽重整制氢催化性能研究 预览 被引量:1
15
作者 赵星岭 吕衍安 +2 位作者 廖卫平 金明善 索掌怀 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期581-588,共8页
采用等体积浸渍法和共沉淀法制备了Ni催化剂,在固定床反应器上考察了Ni负载量、焙烧温度、反应温度等因素对乙二醇低温重整制氢反应活性和选择性的影响。应用X射线衍射、氮物理吸附、H2程序升温还原等技术对负载型Ni催化剂进行了表征... 采用等体积浸渍法和共沉淀法制备了Ni催化剂,在固定床反应器上考察了Ni负载量、焙烧温度、反应温度等因素对乙二醇低温重整制氢反应活性和选择性的影响。应用X射线衍射、氮物理吸附、H2程序升温还原等技术对负载型Ni催化剂进行了表征。结果表明,共沉淀法制备的Ni/CeO2催化剂具有较小的NiO颗粒与CeO2载体颗粒粒径,催化活性较高。添加少量氧化钴到Ni/CeO2催化剂中可使H2收率达72.6%,EG转化率达93.1%。在CeO2中添加A12O3能提高负载Ni催化剂的活性,乙二醇转化率达94.0%,H2收率达67.0%;但添加SiO:则使其活性明显变差。 展开更多
关键词 乙二醇 蒸汽重整 负载镍催化剂 制氢
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负载Ni催化剂上低温甘油蒸汽重整制氢 预览 被引量:2
16
作者 吕衍安 赵星岭 +2 位作者 索掌怀 廖卫平 金明善 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期684-691,共8页
采用等体积浸渍法制备了Al2O3、CeO2、TiO2及MgO负载Ni催化剂,考察了它们对甘油蒸汽重整制氢反应的催化性能。采用X射线衍射、N2吸附、透射电镜及H2程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。结果表明,载体对Ni催化剂的活性有显著影响。在... 采用等体积浸渍法制备了Al2O3、CeO2、TiO2及MgO负载Ni催化剂,考察了它们对甘油蒸汽重整制氢反应的催化性能。采用X射线衍射、N2吸附、透射电镜及H2程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。结果表明,载体对Ni催化剂的活性有显著影响。在400℃下Ni/CeO2的催化活性明显好于其他催化剂,活性次序为Ni/CeO2〉Ni/Al2O3〉Ni/TiO2~Ni/MgO。Ni/CeO2也具有好的稳定性,反应20h未见活性下降,甘油转化率70%,氢气收率69.2%。这与CeO2的本性及其与活性组分的相互作用有关。Al2O3具有较大的比表面积与孔体积,有利于CO吸附及甲烷化反应的进行,使得Ni/Al2O3催化剂在较高温度下具有很高的甘油转化率85.7%,但H2选择性较差。由于MgO载体与活性组分强的相互作用而生成NiMgO2固溶体,导致Ni/MgO低温活性差。 展开更多
关键词 甘油 蒸汽重整 制氢 负载Ni催化剂
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N2O在CuxFe1-xFe2O4和NixFe1-xFe2O4复合氧化物催化剂上的分解反应 被引量:6
17
作者 王建 张海杰 徐秀峰 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期75-81,共7页
用共沉淀法制备了一组具有尖晶石结构的Cu-Fe和Ni-Fe复合氧化物,用于有氧条件下催化分解N2O,考察了催化剂组成对催化活性的影响.用N2物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了结构表征.结果表明:在... 用共沉淀法制备了一组具有尖晶石结构的Cu-Fe和Ni-Fe复合氧化物,用于有氧条件下催化分解N2O,考察了催化剂组成对催化活性的影响.用N2物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了结构表征.结果表明:在不同组成的Cu-Fe、Ni-Fe系列复合氧化物催化剂中,Cu Fe2O4和Ni Fe2O4对于N2O分解反应的初活性较高,这是因为Cu Fe2O4和Ni Fe2O4的比表面积较高、晶粒较小,而且其表面氧物种与金属(Cu2+、Fe3+)的化学作用较弱,氧物种易脱除、脱氧量较高.相比较而言,Ni Fe2O4催化剂上的N2O分解活化能低于Cu Fe2O4,Ni Fe2O4的初活性优于Cu Fe2O4.500℃连续反应100 h,Cu Fe2O4上的N2O转化率降至84.9%,而Ni Fe2O4上的N2O转化率一直保持99%,Ni Fe2O4有较高的催化稳定性. 展开更多
关键词 N2O催化分解 Cu-Fe复合氧化物 Ni-Fe复合氧化物 催化活性
MnxCo3-xO4复合氧化物及改性催化剂催化分解N2O 被引量:8
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作者 王建 窦喆 +1 位作者 潘燕飞 徐秀峰 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第3期246-255,共10页
用共沉淀法制备了一组不同组成的MnxCo3-xO4尖晶石型复合氧化物,表面负载碱金属助剂制备改性催化剂,用于催化分解N2O.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(X... 用共沉淀法制备了一组不同组成的MnxCo3-xO4尖晶石型复合氧化物,表面负载碱金属助剂制备改性催化剂,用于催化分解N2O.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征催化剂结构.考察了复合氧化物组成、碱金属助剂类型、钾前驱物等制备参数对催化剂结构和催化活性的影响.结果表明:添加助剂K、Cs降低了催化剂表面Co、Mn元素的电子结合能,弱化了Co—O和Mn—O键,有利于氧物种的脱除,提高了催化剂活性.优化出了活性较高的催化剂K/Mn0.4Co2.6O4(K2CO3),有氧无水、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N2O转化率分别保持100%和74.2%,催化剂稳定性较高. 展开更多
关键词 N2O催化分解 MnxCo3-xO4复合氧化物 复合氧化物组成 助剂类型 钾前驱物 催化活性
炭黑负载Pt-Sn双金属催化剂对乙醇的电催化氧化性能 被引量:11
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作者 王琳琳 王赟 +1 位作者 廖卫平 索掌怀 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期35-44,共10页
采用一步还原法(乙二醇为还原剂)与两步还原法(在聚乙烯吡咯烷酮PVP保护下,先用硼氢化钠还原制备Sn溶胶,沉积Pt后用乙二醇还原)制备了炭黑负载Pt-Sn双金属催化剂,利用循环伏安法和计时电流法考察了催化剂制备方法、Pt/Sn原子比、溶液p ... 采用一步还原法(乙二醇为还原剂)与两步还原法(在聚乙烯吡咯烷酮PVP保护下,先用硼氢化钠还原制备Sn溶胶,沉积Pt后用乙二醇还原)制备了炭黑负载Pt-Sn双金属催化剂,利用循环伏安法和计时电流法考察了催化剂制备方法、Pt/Sn原子比、溶液p H值、PVP/Sn质量比、反应介质等对乙醇室温电催化氧化活性和稳定性的影响.以X光衍射、透射电镜及电化学活性面积测定对所得催化剂进行了表征.发现引入Sn明显提高了Pt催化剂对乙醇的电催化活性与稳定性,两步还原法得到的Pt3Sn/C催化剂具有更小的颗粒尺寸,更大的电化学活性面积及更高的乙醇氧化活性与稳定性.与酸性介质相比,该催化剂在碱性介质中的电化学活性更好. 展开更多
关键词 铂-锡双金属催化剂 乙醇氧化 电催化 活性 稳定性
煤“一步法”制天然气催化剂 预览 被引量:6
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作者 白少峰 郭庆杰 徐秀峰 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第8期2988-2996,共9页
在固定床反应器中,以水蒸气为气化介质,考察了“一步法”煤制天然气K-Fe甲烷化催化剂的催化活性及稳定性,研究了反应动力学,并且考察了不同煤种对煤催化甲烷化的影响。在650℃、2 MPa下,K15Fe10Ca5对于煤气化及甲烷化均具有良好催... 在固定床反应器中,以水蒸气为气化介质,考察了“一步法”煤制天然气K-Fe甲烷化催化剂的催化活性及稳定性,研究了反应动力学,并且考察了不同煤种对煤催化甲烷化的影响。在650℃、2 MPa下,K15Fe10Ca5对于煤气化及甲烷化均具有良好催化活性。XRD分析表明,活性组分K与Fe之间相互作用,形成的K6Fe2O5促进了煤气化及甲烷化反应。Ca助剂的引入抑制了活性组分与煤中矿物质的结合,同时吸收了煤焦释放出的含硫气体,提高了催化剂的活性。在5次循环实验过程中,CH4产率保持稳定,表明催化剂有较高的稳定性。修正随机孔模型很好地描述了K15Fe10Ca5催化神木煤焦甲烷化的行为,其中界面反应为控制步骤。煤中挥发分、灰分及含硫量等因素都会影响最终的产率。 展开更多
关键词 煤化工 固定床 催化剂 天然气 反应动力学
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